固態點缺陷作為理想的單光子源在量子光學，量子傳感跟量子信息處理等領域具有重要應用前景。室溫條件下在六方氮化硼 (hBN) 中觀測到單光子源為層狀材料增添了新的研究方向。由于其寬帶隙特征，hBN成為高質量發射源的理想宿主材料并且可以與其它材料組合為襯底。盡管相當數量的實驗與理論工作已經證明其中的單光子源是局部點缺陷結構，但是實驗上很難確定缺陷結構中原子種類與排列方式。光源的發射光波范圍非常廣，并且有明顯的聲子帶邊效應。這可能是由于材料中存在多種單光子源，也有可能是由于光源與外在環境的耦合，然而這都為實驗上的結構辨認添加了阻礙。因此，對于潛在的單光子源進行深入地理論分析就顯得尤為重要，推進基于層狀氮化硼量子光電子技術的進步。

近日，香港城市大學，匈牙利Wigner物理研究中心聯合德國烏爾姆大學等研究團隊，利用第一性原理計算與群論分析，報道了hBN中空位色心 (VNNB) 在應力下的光譜位移。此前相關報道更多局限于平面缺陷結構下單一光學躍遷路徑，但研究團隊發現由于贗姜-泰勒 (Pseudo Jahn-Teller，PJT) 效應的存在，該缺陷結構會發生對稱性破缺，從而激活另一強度更高并且激發能量更低的躍遷路徑。并且相對于前者，后者對于缺陷周圍局部應力更加靈敏，揭示了體系中存在強電聲耦合。該結果表明空位缺陷的局部微擾會嚴重影響其光譜，為已報道的一系列實驗結果提供了理論依據。研究成果以“Giant shift upon strain on the fluorescence spectrum of VNNB color centers in h-BN”為題發表在npj Quantum Information上。

圖1.VNNB原子基態結構與不同對稱性下缺陷軌道的波函數分析。 根據可見光發光光譜范圍 (~2 eV)，六方氮化硼中單光子發射源大致可以分為兩類。其中一類的零聲子線 (ZPL) 在1.8到2.2 eV之間；另一類在1.6到1.8 eV內，并且譜線更窄，更為對稱。VNNB包含一個氮原子空位缺陷以及在對位硼原子的氮原子替換，被認為是最有可能的單光子源之一。研究發現，在基態下，替換的氮原子更傾向于移出平面從而降低體系的能量。體系的對稱性從C2v降低為Cs，群論分析表明本不屬于同一特征表象的a1，b2缺陷軌道的波函數混合在一起，在Cs對稱性下變為同一特征表象，從而使得在高對稱性下本是躍遷禁止的路徑被激活 (a1→b2)。這與介電函數的計算分析一致，并且計算結果表明這一躍遷路徑強度更高。

圖2. 外加應力下的零聲子線能量變化與體系基態，激發態下缺陷能級分布。

圖3. VNNB的電聲耦合效應所影響的勢能面變化。 進一步計算表明施加不同方向的外部應力可以顯著改變ZPL的大小，而且效果相反。垂直于C2軸方向的拉應力會減小ZPL而平行于C2軸方向的拉應力會增大ZPL的數值。同樣，群論分析表明應力對于不同缺陷能級的影響不是同程度地位移，而由于不同缺陷能級之間較大的能量差，能級之間的相互作用可以忽略不計。對計算結果與PJT模型結合分析，VNNB結構是靜態JT體系。與金剛石中NV色心相比較，電聲耦合強度要大2.5倍以上。這一發現表明電聲耦合是hBN中單固態光子源磁光性質的重要影響因素。通過外加應力可以調節電聲耦合的強度與光譜展寬從而影響光學對比度與量子效率。

責任編輯：xj

原文標題：NPJ Quantum Inf.: 氮化硼空位色心應力下的光譜位移

文章出處：【微信公眾號：知社學術圈】歡迎添加關注！文章轉載請注明出處。