本期為大家介紹的是南京大學、廈門大學、中國人民大學、耶魯大學、倫斯勒理工學院五校聯合課題組制備得到的單原子存儲器，課題組最初以單自旋存儲為實驗目標，然而未能觀察到磁性存儲的跡象，卻意外的看到了單分子駐極體操控，實現了一個類鐵電存儲器。

研究背景

摩爾定律指出：每18個月，集成電路上的晶體管密度可翻一倍。這幾十年來，半導體產業發展一直沿這一定律前行，這也使得最新電子設備要比之前的體積更小，性能更強。

當前微電子工藝特征尺度已經走入5nm，不久的將來必然進入原子尺度。在這一背景下，以單個原子為信息單元的存儲、邏輯器件的設計就成為未來原子集成電路的關鍵研發內容。來自南京大學、廈門大學、中國人民大學、耶魯大學、倫斯勒理工學院的五校聯合團隊近期發布了一個三端子的新原理Gd@C82單原子存儲器。這是一個以單個Gd原子在C82原子籠中的位置作為信息的存儲方案。

本研究工作歷時四年，在本月以“A Gd@C82 single-molecule electret”（ 碳82籠中釓原子的單分子駐極體）為題發表在《自然-納米技術》（Nature Nanotechnology），南京大學張康康、張敏中、白占斌以及中國人民大學王聰為論文的共同第一作者, 來自五校的宋鳳麒、季威、謝素原、史夙飛、Mark A. Reed五位教授為論文通訊作者。

基本特性

研究團隊通過理論計算和實驗測量發現了世界上首個單分子駐極體（electret）——Gd@C82，在駐極體被人類合成100年后將其物理尺寸壓縮到極致的單分子水平（~1 nm，十億分之一米），這是目前人類所知最小的駐極體。在過去的研究工作中，各研究團隊對于單分子駐極體的研究探索一直在進行，但由于單個分子的電偶極穩定性差，這些駐極體的存在一直存在爭議。

論文中報告了對Gd@C82的兩個相鄰電子態之間柵控切換的觀測，被包圍的Gd原子形成了一個電荷中心，它建立了兩個單電子傳輸通道。在柵電壓為±11V時，通過類鐵電電滯回線將系統切換到兩個傳輸通道之間。利用密度泛函理論，這兩種電子態被分配給兩個不同的永久電偶極方向，這些電偶極方向是由被困在C82籠內兩個不同位置的Gd原子產生的。由于Gd@C82分子的正負電荷中心并不重合，使得分子中存在一個電偶極距，Gd原子位置的改變同時也是分子電偶極距的改變，類似一個單分子水平的鐵電體，這也是電滯回線出現的原因。

原理與測試

在實驗中，研究人員在1.6 K（約-271.55℃）的超低溫下，利用電致遷移納米間隙法，在一條約50nm寬的金屬導線上制造出了一道1nm左右的間隙，并成功構造了多個Gd@C82單分子器件。

Gd@C82單分子器件結構示意圖；圖(a) 典型的反饋控制電遷移過程，圖(b)為金電極被破壞前的SEM電鏡圖；圖(c)電遷移后不同柵極電壓Vg下的I-V曲線；圖(d)微分電導dI/dV與偏置電壓Vds和柵極電壓Vg關系。

實驗發現，該單分子器件呈現出了兩套庫侖振蕩峰位，并且可以通過施加較大柵極電壓可控的將器件調至某一套振蕩峰位，即說明可以通過柵極調控分子的結構。通過這個過程可以總結得到一個類似鐵電電滯回線的結果，其矯頑場大約在1 V/nm的水平。以往這一分子已經被發現存在偶極矩，所以這一單分子水平的電滯回線和矯頑場給出了單分子“鐵電”物理的關鍵證據。

圖為基于單分子器件開關的二進制存儲狀態模擬：圖(a)中底部圖為柵電壓隨時間的變化，上部圖是溝道電流在2mV偏置電下與隨時間的變化；圖(b)以60s、10s和1s的時間步長表征兩種分子狀態的切換，這兩種狀態可通過控制柵壓改變。

以密度泛函理論計算表征單分子駐極體：圖(a)以Gd-IV和Gd-I之間的轉換表示開關；圖(b)-圖(c)以微分電導表示零偏置電壓下的有效分子軌道柵控電壓；圖(b)-圖(d)構型 Gd-IV和Gd-I在費米能級(?5.09 eV和?5.10 eV)附近的占據態的理論密度；圖(g)在不同電場作用下兩種構型的躍遷路徑和對應能壘。

前景展望

這是首次在單分子水平上證明了單分子駐極體的存在，并實現了存儲功能的驗證，也是當前已知報告中的最小駐極體。本研究以兩個不同的原子位置可以用來編碼信息，為未來存儲器件小型化提供一種方案，展現出作為一個新興研究方向的潛力。國內的科研團隊能夠主導和參與如此前沿的工作中，令人感到振奮，當然，從產業化角度而言，小編認為，存儲器相對邏輯電路進程進展要更為緩慢，以先進制程必要的EUV光刻機為例，尚未在存儲器產線上全面應用，因此本研究成果要在產業中發揮作用還需要等待一段時間，到實際產品還需要領域內的團隊持續突破難題，為成果的產業化鋪平道路。

論文全文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41565-020-00778-z

責任編輯：xj

原文標題：科研前線 | 五校聯合團隊發現首個單分子駐極體，在單原子存儲器研究領域獲突破

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