物理研究所面對的各種問題，其復雜性也與日俱增。個中邏輯，從一個問題是不是具有嚴格解的視角去看待，感受會很強烈。考慮凝聚態中眾所周知的“簡單”模型，如磁性 Ising 模型，其復雜性就是空間維度的強烈依賴函數。一維模型嚴格解，很早就被當時的博士生 Ising 輕松完成。到了二維，最簡單的正方格子模型嚴格解，乃多年后 Onsager 費九牛二虎之力方才成就。三維模型留到了今天，依然未解。這樣強烈的維度依賴，在幾乎所有物理模型中都是如此：如果將先輩們染指過的所有固體物理模型統計起來，估計已有一維解的那些模型中，95% 以上都還沒有三維解。圖 1 給出一種意象的表達，展示量子凝聚態物理的一些簡單模型圖像。它們有些在特定條件下可解，但大多數無嚴格解。

圖 1. 量子凝聚態物理中若干模型的圖像。

類似的問題，也可以拿體系基元數來進行討論。問題的復雜性，當然更強烈依賴于基元數目。簡單的三體問題，其運動學和動力學穩定性就已經不那么容易嚴格解構了，更別去談多體問題。不過，與維度引致復雜性稍有不同，這里的復雜度，也許并非基元數的單調函數。當基元數趨向無窮大時，也有經典熱力學這樣的非凡學問存在，可用連續化模式處理問題。因為熱力學就是關注大數系統連續化的學問，所以它代表了研究范式的變革，并非可以到處推廣的。事實上，我們見到最多的、也最令人具有挫折感的，是那些基元數目不多不少的中間區段：少，不足以單一離散化處理；多，不足以集成連續化處理；卻是這個不多不少，才令人抓狂矣。

以凝聚態物理為例，雖然過去幾十年也開始關注維度 (低維體系) 和小基元數 (納米體系) 問題，但其主體和核心則針對不同對稱性的周期晶格而展開。從動能 + 勢能構成的兩項哈密頓開始，從嚴格求解波函數或布里淵區能帶開始，到哈密頓中包含額外的相互作用項，不斷循序漸進。一路披荊斬棘的過程，既苦不堪言、也樂不思味。很顯然，哪怕是多一項，例如多一項不能忽略的非周期項，哈密頓求解的復雜性就立刻登峰造極，基本宣告哈密頓嚴格解的終結。圖 2 展示了這種復雜性的某種意象，由此可見，凝聚態結構的花哨和復雜圖樣已經有點令人無所適從。這樣的復雜性，在量子凝聚態和量子材料領域也很突出。其中關注的哈密頓，包括了一些缺乏長程周期性的相互作用項，沒有多少機會可以追逐嚴格求解 (包括全域嚴謹計算)。這一領域的物理基礎，大都是通過各種近似、提取物理問題的核心而構建的。

及至今天，物理人是這樣認識量子凝聚態對象的：電子展示了電荷、自旋、軌道三個自由度，再加上晶格的若干可變參量 (幸虧晶格自由度具有某種周期對稱性)，組成了一個能量基元數不多不少的多體體系，對應的哈密頓作用項也多了起來。這里，讀者可能會質疑：既然如此，那何不另起爐灶？就像熱力學那樣，基于實驗和推理，重構新的物理。這里的問題，看起來如前所述：體系相互作用項數目說多不多、說少不少。所謂左右逢源，這里則是左右都不沾。此時，實驗探索也遭遇到邏輯上的挑戰：一個諸如 4 維或 6 維的問題，能夠對應的實驗架構和能夠遍歷的實驗坐標空間，都是極其龐大的，要一一實驗訪問，幾乎不可能完成。至此，我們終于可以理解量子材料人，理解他們為何會宣示其學術領域的艱辛和高度：這不是求安慰和仰望，而是真的富有挑戰和值得仰望！他們必須面對的、苦想冥思到鬢霜的，都是乍一看幾乎束手無策的、包含了N項的哈密頓。

這里，不妨以過渡金屬氧化物這一量子材料的最大類別為出發點，來具體化描述。量子材料人苦思冥想并身體力行的結果是：一個體系，大致上可以在電子動能項 (帶寬 W)、電子關聯項 U 和自旋 - 軌道耦合 SOC (λ) 項組成的三角形中找到自己的坐標，如圖 3 所示。我們姑且稱此三角形為“量子材料三角形”。當然，還有若干其它相對弱一些的基元項，作為簡化處理之需而被近似掉了。

在這個三角形中，3d 過渡金屬氧化物多在 U 比較大的一側，若干重費米子體系也歸屬此區，以 Mott 物理為典型代表。在那個區域，可以不用太過重視 SOC 的作用，哈密頓少了最難處理的一項，問題變得容易很多。說 SOC 項難處理，不只是因為它包含了自旋叉乘矩、包含了非共線自旋結構 (if any)。與此不同，4d 和 5d 過渡金屬氧化物，則會向三角形 SOC 那一側挪移 (不是貼近)，SOC 的作用變得顯著起來。另外，這些體系，因為離子實外軌道較為擴展，能帶帶寬 W 也相對較大，而關聯 U 相對弱化 (但不可忽略)。也就是說，4d / 5d 過渡金屬化合物這類體系，妥妥地位于量子材料三角形的中心區，并同時對影響 W、U 和 SOC 的內外激勵都有敏感響應。凝聚態物理最難的區域，暴露于我們視野之下！

對這類復雜體系，靠實驗探索，成效的確較低，雖然高水準的實驗永遠是結論對錯的最終試金石，其地位不可或缺。個中原因至少有兩點：(1) 4d / 5d 家族成員本就不多，實驗的可控參數與不可控參數不相伯仲，因此設計實驗以掌控體系狀態的機會不大。(2) 回顧研究歷程，正是這種復雜性、敏感性和可控性的挑戰，使得 4d / 5d 過渡金屬化合物的研究，相比于那些 3d 體系研究，呈現弱勢，雖然也有 University ofColorado at Boulder 曹鋼老師這樣的杰出代表。

圖 3. 量子材料三角形 (陸成亮教授版權所有)。其中每一角都是相對簡單可解的物理，但組合起來，則復雜無尚。

舉個具體實例，以避免總是說空話。5d 過渡金屬氧化物中的銥氧化物 (Ir - based oxides)，就是集 (W, U, SOC) 于一身的量子材料小家庭。為了簡潔起見，以具有 Jeff = 1/2電子結構特征的Sr2IrO4 (SIO) 為對象，進行復雜性的具體羅列：

(1) 屬于 214 的 SIO，與同屬 214 的 Sr2CuO4，一直都被寄予厚望會對高溫超導物理產生重要貢獻。Sr2CuO4乃典型的Mott體系，但 SIO 似乎不是。例如，希望載流子摻雜可以導致 SIO 超導的實驗嘗試一直未能成功，體現了復雜性。

(2) 對 Mott 絕緣體體系，諸多理論計算和實驗嘗試都揭示，壓力會誘發 MIT 絕緣體 - 金屬相變，對應的磁結構也會發生轉變。對 3d 體系，此一物理屢試不爽，但用到 SIO 上就不成功。據說等靜壓實驗已經加到 200 GPa 了，依然還是一幅不典型絕緣體、不典型金屬的樣子，體現了復雜性。對其它銥氧化物如 Sr3Ir2O7，也是如此狀況：要得到金屬特征，可是艱難。

(3) SIO 是很有特色的準二維結構氧化物。一些二維物理，包括異質結二維電子氣和低維載流子輸運，在其中也能找到蹤跡。

(4) 晶格結構畸變對 SIO 的電子結構和輸運行為也展示了前所未有的影響。特別是伴隨而生的電子軌道畸變，影響最近鄰、次近鄰、及至次次近鄰的相互作用強弱及磁性。

這四個層面的影響，不能說在其它過渡金屬氧化物中就沒有。但是，正因為 SIO 位于量子材料三角形中心，這些影響都集成于一體，讓我們有些手足無措。于是，開始有量子材料人致力于放大招，以嘗試全域計算來解決問題。來自還很年輕的奧地利研究機構“奧地利科技研究院 (Instituteof Science and Technology Austria, ISTA)”的 Ekaterina M. P?rschke 博士，聯合來自米國亞拉巴馬大學的Cheng-Chien Chen教授團隊 (The University of Alabama at Birmingham, https://www.uab.edu/cas/physics/people/faculty/cheng-chien-chen) 等，最近在《npj QM》上刊登文章，報道了他們對 SIO 在面內雙軸可控應變作用下的計算結果。他們的工作，顯著推進了對銥氧化物磁性、輸運及結構演化的多維度認識，形成如下認知：

(1) 因為體系依然是 Mott 絕緣體，為了描述電子關聯，必須考慮 Hubbard 模型。

(2) 因為體系位于量子材料三角形中心，也應該考量軌道電子、SOC 和軌道 - 晶格耦合的貢獻，需要采用第一性原理計算方法。

(3) 因為體系對內外激勵都高度敏感，應變條件下可能出現的 MIT 物理不能忽略，因此需要構建等效海森堡模型的哈密頓。

圖 4. P?rschke 博士他們構建的 Sr2IrO4 結構模型和計算所得電子能譜結構。

P?rschke 博士他們采用的方法包括：(a) 第一性原理計算，以追蹤晶格結構及其畸變，包括 Wannier 函數計算；(b) 包含自洽 Bohr 近似 SCBA 的擴展 t – J 模型數值計算，以與 ARPES 實驗得到的電子結構能譜比對；(c) 等效海森堡模型哈密頓，以便于從計算結果比對擬合來獲取模型參數，實現無可變參數的全尺度計算。

他們的計算，揭示了一些有新意的結果，能合理解構實驗觀測現象 (參見論文詳細描述)。在 ab面雙軸應變情況下，他們的計算顯示：(1) 應變改變了 Ir – Ir 鍵長和 Ir – O – Ir 鍵角，卻幾乎沒有影響 IrO6 氧八面體形狀本身，似乎符合實驗觀測到的結構畸變特征。(2) 壓應變下會形成面內羅盤狀晶格畸變，導致軌道依賴的能帶特征，很是獨特。(3) 壓應變下能帶色散增強、帶寬增大，面內 MIT 轉變可能發生。拉應變下，平帶效應顯著增強，給原本不大的關聯 U 以彰顯強關聯效應的機會。可以看到，這三點結果并非完全相長或相消，符合對 SIO 復雜量子效應的預期。圖 4 所示為部分結果，其中細節可參考論文 (點擊文尾“閱讀原文”)。

這些全域自洽的電子結構和等效模型集成計算，展示了理論上如何追蹤一個相互作用基元數目不多亦不少的固體電子體系、如何自洽解構其中的結構與功能變化。很顯然，基于量子材料三角形的不同位置，要實現實驗可觀測量的高精度計算，對理論計算工具及其集成的需求也有不同。這一追蹤，從 P?rschke 博士他們的工作看，似乎很有希望，雖然前路漫長。

審核編輯：郭婷