【前言】

“納米結構”（Nanostructures）通常是指尺寸在100nm以下的微小結構。也就是以納米尺度的物質單元為基礎，按一定規律構筑或組裝一種新的體系。它包括一維的、二維的、三維的體系。二維納米材料具有獨特的納米片結構、大的表面積和非凡的物理化學性能，引起了科研工作者極大的興趣。超薄的二維納米材料是一類新興的納米材料類別，其具有片狀結構，水平尺寸超過100nm或幾個微米甚至更大，但是厚度只有單個或幾個原子厚（典型厚度小于5nm）。無定形或石墨化“碳納米片”是一類很有前景的二維納米結構材料，下面對最新發表的“碳納米片”（包括單一組份和復合結構）的可持續制備和能源環境應用進行導讀總結。

（一）碳納米片+超級電容器

論文1：3D類石墨烯多孔碳納米片-高性能水系鋅離子電容器【1】

福州大學Yingshu Wang等人在 Carbon 上發表題為“3D graphene-like oxygen and sulfur-doped porous carbon nanosheets with multilevel ion channels for high-performance aqueous Zn-ion storage”的論文，研究提出了一種金屬氧化物空間限制策略，以低成本芳烴為前驅體，構建摻雜O和S雜原子的3D類石墨烯多孔碳納米片 （3DPC）。發現所獲得的 3DPC 由微孔、中孔和大孔組成，并進一步提供了 2813m2?g-1的高比表面積，總孔體積為1.82 cm3 g-1。具體來說，這種定義明確的 3DPC 分級孔隙率與豐富的 O 和 S 雜原子相結合，能夠提供足夠的多級離子傳輸通道和大的可訪問表面位點來捕獲 Zn 2+離子。作為驗證證明，使用3DPC正極組裝的水性ZIHC在0.5Ag-1下表現出194 mAh g-1的理想容量，在 30 A g-1下具有 53% 的優異倍率能力在 15000 次循環后具有超過 88% 的出色循環穩定性。此外，在準固態ZIHC器件的各種苛刻彎曲狀態下，3DPC正極的顯著電化學性能可以得到很好的保留，突出了在柔性和可穿戴儲能方面的廣闊應用前景。

3DPC結構表征

3DPC性能測試

論文2：石墨化碳點（GCDs）修飾的三維活性炭納米片（3D ACNs）-電容器【2】

近日，廣東石油化工大學Zesheng Li等人在國際能源期刊《Journal of Energy Storage》（影響因子8.907）以”Three-dimensional activated carbon nanosheets modified by graphitized carbon dots： One-step alkali pyrolysis preparation and supercapacitor applications”為題，發表研究型論文。本文提出了石墨化碳點（GCDs）修飾的三維活性炭納米片（3D ACNs）作為一種有前景的超級電容器電極材料。以Span 20有機分子前體為原料，在堿（KOH）的輔助下，采用一步熱解的方法制備了三維ACN /GCDs。采用XRD、SEM/TEM和BET技術研究了產物的晶體結構、形貌和孔隙結構。用CV和CDC技術研究了電極的電容性能。三維ACNs/GCDs產品具有良好的三維多孔結構和高比表面積，達1328 m2 g?1。三維ACNs/GCDs電極材料的電容性能令人滿意，在三電極測試系統中具有較高的比電容（1A g?1時為202.9 F g?1）和良好的速率性能（5A g?1時為144.2 F g?1），在雙電極對稱超級電容器中具有較長的循環穩定性（2000或6000循環后電容保留率為93.2%或87.7%）。

3D ACNs合成示意圖和結構表征

3D ACNs性能測試

（二）碳納米片+催化型電池

論文3：P–N共摻雜類石墨烯碳納米片與Nano-CePO4偶聯提高鋰氧電池性能【3】

開發高效且堅固的陰極催化劑對于Li-O2電池（LOB）的商業化至關重要。在這里，一個精心設計的CePO4@N-P-CNSs報道了一種新型的“原位衍生”偶聯策略，通過將N-P-CNS中P-C位點的P原子原位轉化為CePO4，將富含P-N位點的N，P共摻雜類石墨烯碳納米片（N-P-CNSs）與納米CePO4偶聯，從而制備LOBs的陰極催化劑。這個CePO4@N-P-CNSs與商用Pt/C-RuO2相比，表現出優異的雙功能ORR/OER活性。此外，具有CePO4@N-P-CNSs因為陰極催化劑分別提供0.67 V（vs. Li/Li+）的低充電過電壓、在100 mA g?1下29774 mAh g?1的高放電容量和415次循環的長循環穩定性。顯著增強的LOB性能歸因于原位衍生的CePO4納米顆粒和N-P-CNS中的P-N位點，這有助于提高雙功能ORR/OER活性，促進Li2O2的快速有效分解并抑制Li2CO3的形成。這項工作可能為設計高效、耐用和成本效益高的LOB陰極催化劑提供新的靈感。

CePO4@N-P-CNSs結構表征

CePO4@N-P-CNSs電化學性能

性能提升機理：（a）N-P-CNS和（b）CePO4@N-P-CNS陰極在原始狀態/放電/充電狀態下的LOB的奈奎斯特圖；（c）CePO4@N-P-CNS陰極在放電/充電過程中Li2O2的形成和分解示意圖

論文4：碳納米管接枝多孔碳納米片（Zn單原子+ Co納米顆粒）用于高性能鋰硫電池【4】

鋰硫（Li-S）電池的電化學性能受到緩慢的硫氧化還原動力學和多硫化物（LiPSs）的穿梭效應的嚴重阻礙。為此，合理開發了一種由Co納米顆粒和單原子（SA）Zn共植入接枝碳納米管（Co/SA-Zn@N-C/CNTs）的氮摻雜多孔碳納米片中的集成復合催化劑。實驗和理論研究表明，Co和原子Zn-N4的協同雙活性位點具有最佳電荷再分配的一部分不僅強烈限制了LiPS，而且還通過降低Li的能量勢壘有效地催化其轉換反應Li2S2至 Li2S，而N摻雜的多孔碳接枝碳納米管能夠提供更多地活性位點，使碳納米管基硫正極的Li-S電池在 0.2 C 下具有1302 mAh g?1的高可逆容量，在 1 C倍率下 800 次循環中0.033% 的低容量衰減率。此外，在 0.2 C以及硫負荷為 5.1 mg cm?2的條件下可以實現4.5 mAh cm?2的高面積容量。目前的工作可以為Li-S電池的高性能硫基正極的設計提供新的思路。

Co/SA-Zn@N-C/CNTs合成示意圖和結構表征

Co/SA-Zn@N-C/CNTs電化學性能

（三）碳納米片+環境高級氧化

論文5：2D MOF衍生的鈷和氮摻雜的超薄富氧碳納米片用于高效芬頓樣催化【5】

開發用于過氧化一硫酸鹽（PMS）活化的高效催化劑是高級氧化工藝（AOPs）技術中的一個重要問題。在這項工作中，成功地制備了源自二維金屬有機框架（MOF）的鈷和氮摻雜的超薄富氧碳納米片。所制備的催化劑能有效降解四環素（TC），反應常數高（0.088min?1）。 淬火試驗、電子順磁共振（EPR）技術和電化學試驗表明，自由基途徑在降解過程中起次要作用，基于1O2的非自由基途徑主導反應。實驗和密度泛函理論（DFT）研究表明，碳結構上的Co-N位點是主要的活性位點，靠近Co-N位點的氧官能團可以顯著影響局部電子結構及其與PMS分子的相互作用，反應常數和羥基含量之間的高度相關性可能是因為靠近羥基的Co-N位點具有中等的PMS吸附能。實驗和理論分析表明，Co-N位點附近的氧官能團可以改變Co-N位點的電子性質，并影響與PMS分子的相互作用，并且附近帶有羥基的Co-N位點對PMS具有中等的吸附能，這最有利于活化過程。此外，所制備的催化劑可以在各種復雜的水條件下有效降解四環素，具有廣闊的應用前景。這項工作為開發高效的類芬頓催化劑提供了新的策略，并擴展了對調節局部電子結構以優化催化性能的見解，這也可能啟發其他催化過程的合理設計。

2D Co-N-C合成示意圖和結構表征

2D Co-N-C的PMS 活化機理

論文6：Mn-MOFs和g-C3N4衍生的MnOx@N摻雜的碳納米片用于PMS活化【6】

從錳-金屬有機框架（MOFs）制造雜原子摻雜的金屬-碳混合體用于過硫酸鹽（PMS）活化的報道很少。在這項工作中，使用二維錳-1，4苯二甲酸基MOFs（Mn-MOFs）和不同比例的石墨氮化碳（g-C3N4，額外的N源和碳源）制備了新型MnOx@N摻雜的碳（MnOx@NC）納米片，以激活PMS用于去除磺胺甲惡唑（SMX）。在碳化過程中，Mn-N配位引起的極化差異使C成為電子貧乏的中心，Mn成為電子豐富的中心，從而為PMS的活化提供了更多的Mn（II）。得益于最高的Mn（II）含量、最均勻和暴露的MnOx活性位點、豐富的N活性物種和豐富的缺陷位點，MnOx@NC-20對SMX表現出了出色的降解（5分鐘內72.9%）和礦化性能（60分鐘內47.40%）。

非自由基和自由基過程在MnOx@NC-20/PMS/SMX系統中共同發揮作用，其中單線態氧（1O2）在SMX的降解中占主導地位。摻雜N的碳不僅表現出對氧化錳的拖曳和保護作用，而且還為PMS和污染物提供了吸附點，從而減少了它們的遷移距離。此外，有機基質的電子可以被貧電子的碳層捕獲，然后傳輸到富電子的Mn中心，從而提高PMS的利用效率和Mn的氧化還原。本研究提供了一種簡便的優化方法來制備具有更好的穩定性和催化性能的MOFs衍生的碳催化劑。

MnOx@NC納米片結構表征

MnOx@NC納米片的PMS 活化機理

【總結】

隨著全球能源危機和環境污染持續加劇，可再生能源和環境保護的研究和應用受到廣泛關注。二維碳納米片因其獨特的微觀形態，化學穩定性和高比表面積而在能量儲存和轉換、環境凈化等方面引起了廣泛的研究興趣，如超級電容器、鋰硫電池、高級氧化等。合理設計和容易的可擴展合成具有高比表面積，低成本和超薄納米片結構的二維碳納米片具有重要意義。制造了富含缺陷的多孔碳納米片，以提供更多的邊緣活性位點用于接枝非金屬（B、N、P、S）原子可以引發新的催化功能；將過渡金屬（Fe、Co、Ni）封裝在非金屬摻雜的碳納米片中可以有效調節金屬納米顆粒與碳納米片之間的電子結構及相互作用，進而產生更多的催化活性位。

審核編輯 ：李倩