DASP （Defect and Dopant ab-initio Simulation Package）是一款半導體缺陷和雜質性質的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導體晶體結構，基于材料基因組數據庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導體的熱力學穩定性，缺陷和雜質形成能及離化能級，半導體樣品中缺陷、雜質和載流子濃度及費米能級，關鍵缺陷和雜質誘導的光致發光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導體，DASP軟件可以計算給出如下性質：熱力學穩定性、元素化學勢空間的穩定范圍、缺陷（含雜質，下同）形成能、缺陷轉變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復合速率等。

本期將給大家介紹DASP ZnGeP2的本征缺陷計算 5.4.2-5.4.2.2 的內容。

5.4.2. 熱力學穩定性和元素化學勢計算TSC

5.4.2.1. 運行TSC模塊

在上一步使用命令 dasp 1 執行PREPARE模塊時，會生成ZnGeP2/dec目錄，并在該目錄中產生 1prepare.out 文件。等待程序執行完畢， 1prepare.out 有相應的完成標志。進入ZnGeP2/dec目錄。確認INCAR-relax，INCAR-static文件中的參數是可行的。（用戶可修改INCAR，DASP將根據此目錄中的INCAR做后續的計算）

確認PREPARE模塊完成后，回到ZnGeP2目錄，使用命令 dasp 2 執行TSC模塊。同樣地，TSC模塊會在ZnGeP2目錄中生成名為tsc的目錄，里面記錄了TSC程序的計算輸出，包括各計算目錄以及運行日志文件 1prepare.out 。等待程序完成期間無需額外操作。

5.4.2.2. TSC模塊運行流程

host結構的總能計算（與MP參數保持一致）：

TSC模塊將使用與 Materials Project 數據庫提供的輸入參數（INCAR，KPOINTS，POTCAR）來對用戶給定的原胞做結構優化和靜態計算，該計算得到的總能與MP數據庫的總能是可比的。此步驟是為了得到影響ZnGeP2穩定性的 關鍵雜相 。通過目錄可以看到：

從ZnGeP2/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的運行日志，即產生輸入文件、relaxation1、relaxation2、static、數據提取等步驟。

關鍵雜相判斷：

TSC模塊將搜尋MP數據庫上所有與ZnGeP2相競爭的雜項，通過DFT計算的ZnGeP2的總能與MP數據庫中雜相的總能，判斷出ZnGeP2是 穩定的 。

隨后，程序將計算獲取影響ZnGeP2穩定性最關鍵的雜相，本例中包括Ge，P，Zn3P2，ZnP2和Zn。在 2tsc.out 中可看到相關的信息：

host與雜相結構的總能計算（PREPARE模塊確定的參數）：

在確定關鍵雜相后，TSC模塊將使用PREPARE模塊確定的參數（AEXX）計算ZnGeP2，Ge，P，Zn3P2，ZnP2和Zn的總能。 2tsc.out 如下：

化學勢的計算：

根據DFT計算的總能，計算ZnGeP2的形成能和化學勢穩定區間，TSC模塊給出4個化學勢的端點值，寫入 dasp.in ：

在 2tsc.out 可以看到程序執行完畢的輸出：

對于三元與四元的化合物，TSC模塊將輸出穩定區域圖像，及穩定區域各端點處的化學勢。通過目錄可以看到：

目錄ZnGeP2/tsc/2d-figures/中的四個文件分別是兩次計算與分析過程中繪制的穩定區域圖像以及圖像中各端點處的化學勢。

查看文件 stable_2d.out 與 fig-ZnGeP2.png 。圖 fig-ZnGeP2.png 的橫縱坐標分別是圖中所標識元素的化學勢，陰影區域 則是目標化合物的穩定區域，其邊界的每一條線 是相應所標識材料恰好處于形成與未形成的臨界情況下的化學勢曲線，這是第一次計算與分析過程輸出的圖像。

ZnGeP2的穩定區域圖（來自MP數據庫）

查看文件 stable_recalc_2d.out 與 fig-ZnGeP2_recalc.png ，這是第二次計算與分析過程輸出的數據與圖像。

ZnGeP2的穩定區域圖（來自DFT計算）

編輯：黃飛