在實際應(yīng)用中，有效的操控極化激元給納米光子器件、亞波長成像、異常折射等領(lǐng)域帶來了巨大的發(fā)展前景而廣受關(guān)注，但傳統(tǒng)介質(zhì)材料中的極化激元的調(diào)控靈活度相對較低，不能滿足現(xiàn)實的廣闊需要成為具有挑戰(zhàn)性的難題。然而，聲子極化激元作為一種光子——聲子強耦合的新型準(zhǔn)粒子，與其他的極化激元相比，具有更強的束縛光的能力、更長的壽命以及更低的損耗，在亞波長尺度紅外光調(diào)控領(lǐng)域能夠發(fā)揮舉足輕重的作用。近年來，隨著對二維范德瓦爾斯晶體的相關(guān)研究及報道，能夠承載雙曲聲子極化激元的介質(zhì)材料步入大眾視野，并且在具有超高分辨率的納米成像技術(shù)的支持下，很多新穎的近場紅外光學(xué)現(xiàn)象在多種操控手段下被發(fā)掘，這極大的豐富了人們對于極化激元的認知。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，上海師范大學(xué)數(shù)理學(xué)院物理系和中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所紅外科學(xué)與技術(shù)全國重點實驗室的聯(lián)合科研團隊在《紅外與毫米波學(xué)報》期刊上發(fā)表了以“雙曲聲子極化激元的近場調(diào)控綜述”為主題的文章。該文章第一作者為馬磊，通訊作者為孫聊新和劉鋒。

本文首先從雙曲聲子極化激元的機理入手，介紹了聲子極化激元的概念、色散關(guān)系和近期被廣泛關(guān)注的雙曲介質(zhì)（h-BN、α-MoO?）。隨后，總結(jié)了雙曲聲子極化激元在上述介質(zhì)中的不同傳播特性以及多種維度調(diào)控下的近場成像分析，例如改變范德華晶體的周圍介質(zhì)環(huán)境、諧振腔、金屬天線的面內(nèi)調(diào)控等等。最后，我們對聲子極化激元的研究進行了展望。多樣的調(diào)控手段展現(xiàn)了聲子極化激元的豐富應(yīng)用，這對納米成像、集成光路、納米透鏡等紅外納米光子器件提供可借鑒的途徑，同時在未來可能還會衍生出更多新興領(lǐng)域。

聲子極化激元

聲子極化激元的概念

在光的吸收與反射過程中，人們常常關(guān)注的是電子態(tài)的躍遷。然而，在半導(dǎo)體中，入射的電磁波能夠與晶體中的晶格振動耦合，從而產(chǎn)生光學(xué)模式下的聲子極化激元。但需要注意的是，并非所有晶體中的晶格振動都可以在外場作用下實現(xiàn)耦合，只有振動模式帶動體系中電偶極矩變化的極性材料才可以實現(xiàn)，特別的，由于通常情況下的入射光場具有橫波特性，只能夠與晶體中的橫向聲子耦合，而不會與縱模相互作用，因此，外場與極性晶體中聲子耦合存在一定的頻率范圍，在該范圍內(nèi)光子-聲子會產(chǎn)生強的相互作用，并且具有極高的反射率（通常是100%），此范圍就稱為晶體的剩余射線帶。黃（黃昆）方程將光子-聲子的耦合量子化，并且定義為一種新型的準(zhǔn)粒子，而后又被國外科學(xué)研究人員慣稱為聲子極化激元（Phonon Polaritons）。近年來，大量的研究證明聲子極化激元存在于各種不同結(jié)構(gòu)的極性晶體中，并且聲子極化激元因晶體的結(jié)構(gòu)以及面內(nèi)色散等特征而顯示出復(fù)雜多樣的傳播形式，在此主要介紹存在于雙曲介質(zhì)中的雙曲聲子極化激元。

聲子極化激元的色散關(guān)系

介電常數(shù)常常反映聲子極化激元的物理特性，通常情況下，耦合體系下晶體的光學(xué)響應(yīng)取決于聲子的吸收而不是電子的躍遷。

基于這些原子層架構(gòu)的范德瓦爾斯納米材料，調(diào)控極化激元的物理特性，正在成長為一個充滿活力的研究領(lǐng)域，并在近些年探索出許多先進的納米光子器件及光電子應(yīng)用。2014年，Dai等人發(fā)現(xiàn)存在于h-BN中的雙曲聲子極化激元。然而，該雙曲聲子極化激元的存在主要是由于面內(nèi)介電常數(shù)與面外不一致所產(chǎn)生，因此在面外方向上存在雙曲現(xiàn)象，在面內(nèi)，x、y分量保持一致，產(chǎn)生了各向同性的傳播特征，然而，面內(nèi)的各向同性傳播不能滿足多模式調(diào)控的需求，于是，Li等人通過外部介入的方式制備了人工超表面，構(gòu)建出以h-BN為基底的光柵分布，從而順利實現(xiàn)了h-BN超表面的面內(nèi)各向異性雙曲傳播，突破了人們對于面內(nèi)傳播的認知。盡管如此，超表面并不是萬能的解決方案，這主要是由于超表面結(jié)構(gòu)的自身約束限制；例如：結(jié)構(gòu)過大、表面不平整等。因此，尋找更加合適的面內(nèi)雙曲傳播材料就成為了解決這一關(guān)鍵性難題的目標(biāo)之一。在2018年，Ma等人利用近場成像技術(shù)在α-MoO?表面探測到了各項異性傳播的雙曲聲子極化激元，揭示了α-MoO?作為一種斜方晶系的天然層狀范德瓦爾斯材料，由于其各個方向晶格常數(shù)的不同從而支持平面內(nèi)極化激元的各向異性傳播，并且在自然晶體中發(fā)現(xiàn)的雙曲聲子極化激元在傳播損耗以及壽命上都有顯著提高，這無疑成為面內(nèi)調(diào)控的重要平臺。接下來，我們將對雙曲介質(zhì)材料中聲子極化激元的近場傳播及相關(guān)應(yīng)用研究進行歸納論述。

雙曲聲子極化激元的近場傳播與調(diào)控

雙曲聲子極化激元諧振腔

自構(gòu)型納米諧振腔的探究是增強光-物質(zhì)相互作用的有效手段，設(shè)計并制備成各種不同尺存和外形的微納腔體可以限制局域光場，從而獲得更強的光學(xué)響應(yīng)，這樣類似的方法同樣可以用來研究聲子極化激元體系。圖1a所示，Hillenbran團隊通過紅外近場成像手段揭示h-BN納米帶可同時支持表面束縛和體積束縛的多種聲子極化激元模式，有趣的是，傳播的模式能夠通過納米帶的厚度來調(diào)控，從而能夠進一步觀察到體積束縛下的對稱以及反對稱的聲子極化激元模式，對聲子極化激元線性諧振腔的理解從面內(nèi)轉(zhuǎn)向了體積內(nèi)。如圖1b所示，Hillenbran該團隊通過紅外亞衍射光譜及成像技術(shù)揭示了h-BN納米天線中質(zhì)量因子很高的耦合共振，且在此體積束縛下的共振模式表現(xiàn)出與納米天線長度的關(guān)聯(lián)，是一種非典型的近場模式。該模式源于沿h-BN波導(dǎo)邊緣傳播的表面雙曲聲子極化激元的雜交。

圖1 雙曲介質(zhì)自構(gòu)型聲子極化激元諧振腔的近場成像

各種外形的α-MoO?諧振腔（圓形、多邊形、不同角度等腰三角形等）也陸續(xù)被研究發(fā)現(xiàn)，由于α-MoO?的各向異性傳播，以及面內(nèi)存在的雙曲聲子極化激元，這就使得納米腔與極化激元的相互作用就更加顯著，如圖1c-f所示，在這里，Bao等人通過刻蝕技術(shù)調(diào)整納腔邊界從而調(diào)控聲子極化激元在面內(nèi)的反射與衍射，可以明顯看到，三角納米腔邊界的角度變化對于調(diào)控腔內(nèi)聲子極化激元的衍射具有明顯效果，這就說明雙曲型聲子極化激元對于介質(zhì)材料邊緣角度的強烈依賴，與h-BN等面內(nèi)各項同性介質(zhì)有著顯著不同。總的來說，各種模態(tài)下的極化激元結(jié)合納米諧振腔中的高度受限特性能夠推動諧振器、光子電路等片上光子器件的發(fā)展。

雙曲介質(zhì)的摻雜對于聲子極化激元的調(diào)制

聲子極化激元的精準(zhǔn)調(diào)制是制成納米光子器件的關(guān)鍵所在，然而，復(fù)雜的微納加工技術(shù)會大大影響器件的制備效率，同時可能會引入大量的雜質(zhì)，影響聲子極化激元的傳播。為此，Wang等研究人員發(fā)現(xiàn)，對雙曲介質(zhì)層摻雜可以調(diào)制聲子極化激元的傳播，影響條紋的間隔以及傳播的距離，并且不會對晶體的形貌產(chǎn)生影響。如圖2a所示，Li等人研究了常規(guī)h-BN晶體和11B同位素富集的h-BN晶體在尖端和邊緣所激發(fā)的雙曲聲子極化激元。與天然介質(zhì)相比，在99.2% 11B的摻雜下激發(fā)的本征雙曲聲子極化激元具有更低的阻尼率和更長的傳播長度。在相同的測量條件下，99.2% 11B h-BN中邊緣激發(fā)的聲子極化激元的近場電場強度（NEFI）比天然h-BN提高了10%。證明摻雜同位素是降低聲子極化激元阻尼和控制。

圖2 摻雜雙曲介質(zhì)下聲子極化激元的近場成像

聲子極化激元激發(fā)成為有效的方法，這有利于基于聲子極化激元的納米光子應(yīng)用的迅速發(fā)展。如圖2b所示，Pablo等人發(fā)現(xiàn)在面內(nèi)雙曲介質(zhì)五氧化二釩中摻雜可以使其剩余射線帶發(fā)生幾個波數(shù)的紅移，并且摻雜后的極化激元依舊呈現(xiàn)出低損耗的亞波長特征，這意味著具有亞衍射特性的超長壽命的聲子極化激元能夠存在于大量摻雜的范德瓦爾斯晶體內(nèi)，并且顯示出原子摻雜手段對于極化激元的傳播的開關(guān)作用。

近些年，Zheng等人發(fā)現(xiàn)在金屬粒子摻雜下同樣可以實現(xiàn)雙曲聲子極化激元的切換，該工作分別對α-MoO?薄片的非摻雜區(qū)域和摻雜區(qū)域進行了近場成像以及分析比對。如圖2c所示，摻雜后的區(qū)域近場強度變?nèi)酰瑤缀鯖]有亮條紋；非摻雜區(qū)不僅在樣品邊緣處，而且在非摻雜區(qū)域與摻雜區(qū)域之間的邊界處也有強烈的亮條紋，這些結(jié)果清楚地揭示了金屬Sn離子摻雜對雙曲聲子極化激元的強度和波長的調(diào)節(jié)能力。出現(xiàn)上述情況的原因主要是由于Sn離子會導(dǎo)致α-MoO?化學(xué)鍵的膨脹以及晶體晶格發(fā)生畸變，從而改變聲子頻率。上述的結(jié)果進一步表明，利用晶體聲子響應(yīng)依賴晶格的結(jié)構(gòu)特點，摻雜介質(zhì)層可以作為面內(nèi)聲子極化激元的“閥門”——來調(diào)控以優(yōu)化聲子極化激元的面內(nèi)傳播。總體來講，摻雜雙曲介質(zhì)調(diào)控面內(nèi)電磁場已經(jīng)成為紅外光電器件優(yōu)化的思路之一。

周圍介質(zhì)環(huán)境變化對雙曲聲子極化激元的調(diào)制

雙曲介質(zhì)周圍的環(huán)境變化是影響聲子極化激元傳播的條件之一，基于雙曲介質(zhì)對附近介電常數(shù)的敏感性，Andrea等人對硅超表面/α-MoO?體系進行實空間成像和傅里葉分析，確定了α-MoO?在不同基底下的傳播特點，如圖3a所示，α-MoO?薄膜覆蓋在大片的硅-空氣的超表面區(qū)域，通過對比空氣層上方懸浮區(qū)和硅接觸區(qū)的聲子極化激元的傳播特征發(fā)現(xiàn)：懸浮區(qū)的聲子極化激元的傳播距離更長，對光場的束縛能力更強，約等于硅接觸區(qū)的1.5倍左右，并且壽命為硅接觸區(qū)的兩倍。體現(xiàn)出層狀雙曲材料中的基板對于聲子極化激元調(diào)控的潛力。然而，對于納米結(jié)構(gòu)的精細把控要求極化激元具有更高的束縛能力以及高品質(zhì)因子，這對于介質(zhì)環(huán)境的操控提出了更高的要求。在這里，Yang等人探究了空間受限的懸浮α-MoO?的近場光學(xué)成像（圖3b），通過將α-MoO?放置在寬度遠小于入射波長的溝槽上，研究了α-MoO?在不同波段的亞微米懸浮成像，發(fā)現(xiàn)狹窄襯底的束縛區(qū)域內(nèi)的聲子極化激元顯現(xiàn)出超強壓縮光場的能力，其具有高達40的品質(zhì)因子。高品質(zhì)因子的聲子極化激元主要歸因于襯底的尺度限制，這也說明，合理化的設(shè)計聲子極化激元材料周圍的介質(zhì)環(huán)境，有利于發(fā)現(xiàn)更具潛力的傳導(dǎo)方式，并且引導(dǎo)方式的轉(zhuǎn)變可以潛在地用于未來的片上光路以及納米光子器件。

圖3 不同類型襯底對于雙曲極化激元的近場成像

借助極化激元體系在納米尺度上實現(xiàn)新奇的光操縱是人們感興趣的方向之一，但極化激元材料的面內(nèi)色散的本質(zhì)是以其晶體結(jié)構(gòu)為導(dǎo)向，因此面內(nèi)傳播的傳播方向會受到限制。對此，如圖3c所示，Duan等人α-MoO?中的定向極化激元可以通過放置負介電常數(shù)的襯底來誘導(dǎo)聲子極化激元沿此前禁止的方向傳播，將α-MoO?平板放置在硅襯底上時，雙曲聲子極化激元沿著［100］方向傳播，然而當(dāng)α-MoO?平板放置在4H-碳化硅襯底上時，，聲子極化激元沿［001］方向傳播，這主要是由于襯底的改變導(dǎo)致等頻曲線間隙的開關(guān)從而導(dǎo)致動量空間中的極化色散變換，產(chǎn)生了拓撲化的躍遷。這項研究為低損耗的范德瓦爾斯晶體中光學(xué)拓撲躍遷的出現(xiàn)提供了理論參考的同時也為低維材料拓撲器件的發(fā)展提供了寶貴的借鑒。

聲子極化激元的面內(nèi)拓撲變換

與傳統(tǒng)體材料相比較，二維材料的厚度能夠通過機械剝離選擇并且實現(xiàn)原子級別的平整度，這就給復(fù)合疊加的體系的構(gòu)建提供了天然的契機，并且二維材料之間的拼接或堆疊不僅不存在晶格失配的問題，并且還會出現(xiàn)類似超晶格等層間物理現(xiàn)象。因此，探究二維材料的層間配置（如同異質(zhì)結(jié)、扭角等）成為探究復(fù)雜體系受限電磁場調(diào)控機制的重要思路之一。

最近，關(guān)于雙曲介質(zhì)中聲子極化激元的面內(nèi)拓撲變換的研究被揭示，如圖4a所示，Qiu等人首次通過組裝雙層各向異性的α-MoO?材料，通過改變層間結(jié)合的角度使得聲子極化激元的色散拓撲化——表現(xiàn)出從雙曲向閉合的色散輪廓的變換，這歸因于聲子極化激元間的相互作用。注意圖4a中的點缺陷用PD來表示。在變換過程中，色散的輪廓變平的同時表現(xiàn)出低損耗的聲子極化激元渠道化，且亞波長的屬性十分顯著。此工作是聲子體系下摩爾物理向微納光子學(xué)拓展的重要進展之一。復(fù)雜體系中的層間極化激元的雜化對于光場的調(diào)制遠不止于此，在2022年，Dai團隊開創(chuàng)性的將石墨烯與面內(nèi)雙曲介質(zhì)結(jié)合，并通過化學(xué)手段改變石墨烯的費米能級，使石墨烯等離子體極化激元與雙曲聲子極化激元的耦合拓撲化，面內(nèi)光場的色散由雙曲變成閉合，實現(xiàn)了異質(zhì)結(jié)構(gòu)下聲子極化激元的動態(tài)調(diào)控。總的來說，聲子極化激元色散的層間拓撲化研究為調(diào)控范德瓦爾斯體系下的光分布提供了光明前景，在納米成像、自發(fā)輻射控制方面具有潛在應(yīng)用。

圖4 聲子極化激元面內(nèi)拓撲變換的近場成像

復(fù)合體系下雜化聲子極化激元的光學(xué)調(diào)控

亞波長尺度下的光場能量的傳輸?shù)目煽匦杂欣谖⒓{光子器件在低維體系支配下集成化發(fā)展。復(fù)合體系中的結(jié)構(gòu)在受到紅外激發(fā)源的影響時能夠?qū)⒉煌S介質(zhì)中的極化激元耦合起來，在提供多重操作可能的同時也能夠最大限度的保留面內(nèi)的平整度，這就為復(fù)合結(jié)構(gòu)面內(nèi)光場的調(diào)控提供可能。如圖5a所示，中科院物理所陳佳寧團隊制備出石墨烯/金屬圓盤/α-MoO?的復(fù)合結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)的可調(diào)諧性以及聚焦性能可以有效的管理面內(nèi)耦合場的能量傳輸，并且在該具有面內(nèi)聚焦特性的復(fù)合結(jié)構(gòu)下，α-MoO?中各向異性聲子極化激元與石墨烯中等離子體極化激元相互作用，耦合后的表面波在石墨烯的費米能的調(diào)整下（0 eV-0.2 eV）而發(fā)生傳播特性的變化，聚焦焦距實現(xiàn)了1.86微米的增長，可以明顯看出，聚焦器件的原位動態(tài)調(diào)控在復(fù)合結(jié)構(gòu)下實現(xiàn)優(yōu)化的同時，成為聚焦納米透鏡調(diào)制的又一巧妙方式。

圖5 復(fù)合體系下聲子極化激元的近場光學(xué)成像

如圖5b，D. N. Basov等人將α-MoO?與h-BN相結(jié)合，發(fā)現(xiàn)了一種混合的準(zhǔn)直模式，并且在復(fù)合體系的交界處發(fā)現(xiàn)了負折射現(xiàn)象，這證明異質(zhì)雙曲介質(zhì)界面具有強耦合以及負折射等局域特殊光學(xué)現(xiàn)象，能夠成為折射光學(xué)的完美選項。然而，負折射的傳播模式存在于該體系的空腔中，損耗的補償問題仍然存在。負折射為分子傳感和熱輻射應(yīng)用中操縱中紅外和太赫茲輻射提供了一個有吸引力的平臺。如圖5c所示，Dai等人利用納米成像技術(shù)在部分用石墨烯/α-MoO?薄膜的局域復(fù)合結(jié)構(gòu)上觀察到表面聲子極化激元的異常負折射現(xiàn)象，并且折射界面的散射損失可以通過電學(xué)手段調(diào)諧。與此同時，負折射下的亞波長焦點的高度壓縮尺寸小于相應(yīng)照明波長的60倍，同時存在10倍的強度增強。通過電學(xué)手段主動調(diào)諧復(fù)合界面的負折射現(xiàn)象，從而獲得原位控制極化激元波前并改變焦點及其相關(guān)納米級光學(xué)場的獨特能力。

金屬天線對于聲子極化激元的面內(nèi)調(diào)控

通過定制幾何形貌的金屬天線來作為面內(nèi)光場調(diào)制的納米工具是近些年來極化激元學(xué)的研究手段之一，通過利用金屬天線的局域場以及外形的引導(dǎo)來制成納米光子器件，這標(biāo)志著面內(nèi)定點激發(fā)下的聲子極化激元也成為可能。在這里，我們總結(jié)了雙曲聲子極化激元在不同金屬天線下的可調(diào)諧行為。首先，如圖6a所示，Pablo等人開發(fā)了凸面幾何形狀的金屬納米天線，用于高效發(fā)射和聚焦雙曲聲子極化激元，與平面內(nèi)各向同性的傳統(tǒng)聚焦不同，凸面金屬天線間產(chǎn)生的近場焦點強度顯著增加，且焦點的尺寸也可以縮短到入射光波長的五十分之一，這也是首次通過金屬天線實現(xiàn)面內(nèi)雙曲聲子極化激元的聚焦，為雙曲介質(zhì)下的場約束提供了技術(shù)支持。

圖6 金屬天線調(diào)控下雙曲介質(zhì)的近場光學(xué)成像

如圖6b所示，Sun等人通過研究發(fā)現(xiàn)，利用應(yīng)變工程彎曲一維納米器件——銀納米線，并且轉(zhuǎn)移到雙曲介質(zhì)表面是耦合光場實現(xiàn)面內(nèi)調(diào)控的又一重要方式，有趣的是，在彎曲金屬納米線的支持和引導(dǎo)下，雙曲表面波同樣實現(xiàn)了亞波長尺度的聚焦，并且由于納米線的低維特性，調(diào)控面內(nèi)的偏振方向與納米線的軸向間的夾角能夠有效控制聚焦耦合場兩側(cè)的相對強度，在一定程度上說明偏振成為了調(diào)控極化激元傳播的重要方式之一。如圖6c所示，中山大學(xué)Chen等人通過實驗設(shè)計出一種具有末端曲率的金屬天線，首次證明了雙曲聲子極化激元聚焦的多個影響因素，如彎曲金屬天線的曲率、入射光的頻率等，最終實現(xiàn)了亞波長尺度的聚焦，其尺寸僅為原始波長的三十分之一，這成為金屬天線調(diào)制下面內(nèi)近場增強的又一例證。總而言之，通過微納金屬結(jié)構(gòu)與雙曲介質(zhì)相結(jié)合，能夠?qū)崿F(xiàn)類似面內(nèi)納米透鏡、片上光子電路等微納器件，并且在金屬的局域場下得到進一步的增強，并且相關(guān)的方法也能很好的應(yīng)用于其他的二維介質(zhì)表面。

總結(jié)與展望

隨著基于低維體系下高束縛的極化激元的納米光子學(xué)在近年來的飛速發(fā)展，在新興技術(shù)加持下，已經(jīng)收獲了不少備受關(guān)注的研究成果，這將極大利于相關(guān)學(xué)科的發(fā)展。本文綜述了低維范德瓦爾斯體系下雙曲聲子極化激元的耦合傳播特性，并對該體系下的近場調(diào)控手段匯總分析，總結(jié)了納米諧振腔、介質(zhì)環(huán)境調(diào)制、拓撲變換、幾何金屬的面內(nèi)調(diào)控等多種手段，對于納米光子學(xué)及其拓展的應(yīng)用型器件具有很好的指示作用。

盡管隨著雙曲聲子極化激元的發(fā)展，多種微納光子器件大量涌現(xiàn)，但樣品制備流程仍需要更優(yōu)解，這主要是因為目前的生長技術(shù)以及剝離手段都無法保證得到質(zhì)量好且面積大的范德瓦爾斯薄膜，這對于制作大面積集成化的功能性器件仍然是挑戰(zhàn)。此外雙曲聲子極化激元的調(diào)控手段仍需被發(fā)掘，我們注意到，近期利用面內(nèi)光柵與各向異性材料結(jié)合，使得雙曲聲子極化激元可以被定向化引導(dǎo)，轉(zhuǎn)向型極化激元場的發(fā)現(xiàn)成為光柵調(diào)控面內(nèi)光場的典范。可以預(yù)見，入射光角度、偏振、棱鏡等都可能成為調(diào)控聲子極化激元的新維度。雙曲聲子極化激元介質(zhì)和調(diào)控體系的聯(lián)動是面內(nèi)光學(xué)的巨大優(yōu)勢之一，在此基礎(chǔ)上，聲子與激子、磁子或其他局域場的耦合也將成為期待，相信在不斷的探索下未來會有越來越多基于聲子極化激元器件應(yīng)運而生，從而推動光學(xué)成果從實驗走向現(xiàn)實應(yīng)用。

審核編輯：彭菁