01引言

自旋卡諾電子學結合了熱電子學與自旋電子學的優勢，反映了熱與自旋輸運之間的相互作用，能夠利用溫差產生并且調控自旋極化的電流，構造新型低能耗器件，能夠解決因為器件小型化所帶來的散熱問題。自旋卡諾電子學中的一個重要發現就是自旋塞貝克效應：由溫差而引起方向相反的自旋極化的電壓或電流。因此，尋找新的結構和材料，利用溫差產生自旋流，尋找自旋塞貝克效應，是自旋卡諾電子學實現突破的有效途徑。石墨烯納米帶有豐富的磁性質和極大的熱電優值，有著優異的自旋卡諾輸運性質，是提高器件自旋熱電轉換效率的熱門材料之一。其中鋸齒形邊緣的石墨烯納米帶（STGNR）由于有自旋極化的電子和輸運性質受到了人們的關注，基于STGNR的多種全碳自旋卡諾電子器件也被設計與研發，常用方法為引入缺陷[Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23, 23667]和構建異質結[Nanoscale, 2022, 14, 3818]等。然而缺陷的引入和界面效應對器件的輸運性質影響很大，但STGNR與其他碳的二維材料組成器件時，界面處都會產生或多或少的形變缺陷，電子會沿著界面缺陷分布，影響器件的透射系數。為了解決這一問題，提高STGNR器件的電子透射系數，我們選擇在實驗中已成功制備的衍生五元環結構（5-STGNR）與STGNR組成異質結和隧道結，研究器件的電子透射性，討論物理機制，設計自旋卡諾電子器件。

02成果簡介

為了減小界面處的晶格形變，提高電子透射性能，我們基于STGNR和5-STGNR納米帶，設計了全新的自旋卡諾電子學器件。采用非平衡態格林函數結合密度泛函理論，選取對稱與不對稱邊緣的STGNR納米帶，計算了多種構型的異質結并計算自旋卡諾輸運性質，包括熱電流的自旋極化、熱致磁阻和自旋塞貝克效應等。我們發現，施加溫差后，對稱邊緣的異質結能夠展現出明顯的巨磁阻效應和自旋塞貝克效應，其自旋卡諾輸運性質明顯優于邊緣不對稱的異質結。為了提高熱電流的自旋極化率，得到純凈的熱自旋流，我們用對稱邊緣的STGNR設計了金屬-半導體-金屬隧道結，在室溫下能得到幾乎100%自旋極化的熱電流。研究結果表明，基于STGNR和5-STGNR所設計的新型自旋卡諾電子學器件能呈現出明顯的巨磁阻效應、自旋塞貝克效應以及自旋極化效應，具備優異的熱電輸運性能，有重要的研究價值。

03圖文導讀

（1）對稱邊緣的納米帶異質結

圖1 (a)基于對稱邊緣的STGNR和5-STGNR的異質結器件雙探針示意圖；(b) FM和(c) AFM磁性態下左右電極的能帶結構和零偏壓輸運譜，左圖為STGNR能帶，中圖為透射系數，右圖為5-STGNR能帶。

圖2 (a)和(b)為對稱邊緣的異質結器件因溫差產生的自旋極化的電流，隨TL和ΔT變化的曲線，小圖為自旋極化率隨TL和ΔT變化的曲線；(c)為塞貝克系數和自旋塞貝克系數隨TL變化曲線；(d)和(e)為FM和AFM磁性態中，總電流隨TL和ΔT變化曲線，小圖為磁阻變化曲線；(f)為自旋極化的電流譜，小圖是虛線框內曲線的放大圖。

從計算結果中我們發現，此對稱邊緣的異質結器件中有產生了明顯的自旋塞貝克效應，且自旋塞貝克系數較大，室溫下自旋卡諾輸運現象明顯。同時，當其發生由FM向AFM的磁性相變時，由于納米帶磁性對電子輸運性質的影響，產生了巨磁阻效應。從理論計算值來看，低溫下磁阻值可達107%，室溫時降為103%。

（2）不對稱邊緣的納米帶異質結

圖3 (a)基于不對稱邊緣的STGNR和5-STGNR的異質結器件雙探針示意圖；(b)上下圖分別展示了左右電極的波函數；(c) FM磁性態下左右電極的能帶結構和零偏壓輸運譜，左圖為STGNR能帶，中圖為透射系數，右圖為5-STGNR能帶；(d)異質結器件因溫差產生的自旋極化的電流曲線，小圖為自旋極化率曲線；(e)器件總電流的變化曲線，小圖為磁阻變化曲線。

由于自旋向上的透射峰的消失，此異質結器件中自旋向上的熱電流幾乎為零，只觀察到明顯的自旋向下的熱電流。因此，此納米帶熱電流的自旋極化率非常大，室溫下可達到99%，能得幾乎純凈的自旋流。同時，此器件的磁阻也可保持在103%以上。但與對稱邊緣的納米帶相比，此器件整體電流值較小，不宜作為自旋卡諾電子學器件。

（3）金屬-半導體-金屬納米帶器件

圖4 (a)金屬-半導體-金屬納米帶器件雙探針示意圖；(b)上下圖分別展示了FM和AFM磁性態下器件的輸運譜；(c) FM磁性態下器件因溫差產生的自旋極化的電流曲線；(d)自旋極化熱電流的自旋極化率曲線；(e)器件總電流的變化曲線。

由于缺少自旋向上的輸運通道，此器件自旋向上的電流幾乎全部為零；而費米能級附近的透射峰使自旋向下的自旋電流隨著溫度的升高，迅速增大。本器件產生的自旋電流有完美的自旋極化率，低溫時為100%，室溫時也可保持在99.8%以上，可用來獲取純凈的熱生自旋流。

04小結

本項目基于STGNR和5-STGNR納米帶設計并構造了三種異質結器件，利用鴻之微Nanodcal軟件，計算了器件的自旋卡諾電子學性質。5-STGNR中的五元環的形成破壞了STGNR的子晶格極化，導致相鄰碳原子布洛赫波函數重疊，從而提供了有效的傳輸通道。通過對器件左右電極加溫差，我們得到了自旋極化的熱電流和有趣的自旋卡諾輸運現象，包括完美的自旋極化，巨磁阻和自旋塞貝克效應。其中，不對稱邊緣的STGNR異質結器件雖然自旋極化率極高，但總電流值較小，整體應用價值不如邊緣對稱的STGNR器件。基于邊緣對稱的納米帶，我們主要設計了兩種構型的器件，金屬-半導體異質結和金屬-半導體-金屬器件。其中，金屬-半導體異質結呈現出卓越的自旋塞貝克效應和熱致巨磁阻效應，金屬-半導體-金屬器件可得到近乎完美的自旋極化電流，極化率可達100%。同時，通過調整器件的磁性態，兩種器件的多數載流子都能實現從空穴到電子的轉換。本項目的研究不僅有助于了解STGNR器件的自旋卡諾傳輸特性，還為實驗中設計高效的碳基自旋卡諾器件提供了可行的設計思路和標準。