01引言

光催化分解水由于產(chǎn)物清潔、對環(huán)境零污染被認為是解決環(huán)境污染和能源短缺的最有效方法之一。相較于傳統(tǒng)的光催化劑材料，二維半導體材料由于結構特點具有更低的載流子遷移率和較大的比表面積，因此在過去的十年中，展現(xiàn)出了極高的關注度。除了催化性能的好壞之外，好的光催化劑材料必須還要具有光學性能好的特點。而作為典型的 III-VI 族層狀材料，In2Te5表現(xiàn)出優(yōu)異的物理化學性質。在早期的實驗工作中，科研人員主要關注于In2Te5的晶體結構、 電導率和熱點性能。而如今，已有大量工作證明In-Te系統(tǒng)在光電領域也具有廣闊的應用前景。但是，尚未有人研究過In2Te5作為光催化劑分解水產(chǎn)氫的能力。基于此，我們通過第一性原理計算的方法探尋了In2Te5單層光解水產(chǎn)氫的能力以及相應的光電流特性。

02 成果簡介

基于非平衡態(tài)格林函數(shù)的密度泛函理論，采用第一性原理計算的方法，我們計算了In2Te5單層的光電流特性，并對其微觀機理進行了分析。我們的計算結果表明：在線偏振光照射下體系產(chǎn)生的光電流與入射光子能量和偏振角有關。在入射光子能量介于2.4到2.6 eV 之間時，在偏振方向為0°和180°時，峰值出現(xiàn)的位置與費米能級上下兩個態(tài)密度最大值之間的能量差有關，表明多數(shù)光子躍遷釋放能量為2.4到2.6 eV。計算得到的光電流數(shù)值比相同情況下 MoS2和黑磷產(chǎn)生的都要強， 超高的光電流能有效抑制電子和空穴的復合，從而提高了光催化效率。

0****3圖文導讀

圖1（a）和（b）分別表示 In2Te5單層的側視和俯視圖。（c）是In2Te5單層沿著高對稱路徑的第一布里淵區(qū)。 （d） 是計算得到的電子局域函數(shù)。藍色和紅色分別表示電子的高度離域和高度局域。

圖2（a）利用 PBE 和 HSE06 泛函計算得到的 In2Te5單層能帶結構。（b）PBE泛函計算得到的投影態(tài)密度圖。費米能級設置為 0 eV。

圖3 （a） 圖表示的是In2Te5單層利用 HSE06 泛函計算得到的光吸收隨波長變化圖。 （b） 圖是相應的介電函數(shù)的虛部。 （c）In2Te5單層功函數(shù)隨應力變化趨勢圖。（d）相對于水的氧化還原勢的In2Te5單層帶邊位置隨應力變化趨勢圖。

圖4 （a）圖為六個可能吸附位點的吸附能。 （b）圖為In2Te5單層隨應力變化的吉布斯自由能。

圖5 （a）基于In2Te5單層的器件模型。（b）光電流強度隨入射光子能量和偏振角變化圖。 （c）In2Te5單層的態(tài)密度圖。費米能級如圖中綠色虛線所示。

0****4 小結

本文中通過使用鴻之微第一性原理量子輸運計算軟件Nanodcal，計算得到了In2Te5單層的光電流特性。結果表明基于In2Te5單層的器件模型具有較強的光電流，這能夠使得光生載流子在遷移過程中加速分離光生電子空穴對，有效抑制其復合。表明In2Te5單層在光催化反應中具有較高的催化效率，是一種具有較大應用潛力的光催化材料。

審核編輯：劉清