文章來源：中國物理學會期刊網 原文作者：楊煜東 魏志義

強場亞周期光脈沖的產生是未來激光光源發展所追求的先進內容之一。

01引 言

對物質中的超快動力學和瞬態物理現象的研究，是當今前沿科學研究的一個主要課題，也是人們掌握自然規律、取得新科學突破的重要途徑之一。超快激光則是人們對物質中的超快動力學過程以極高的時間分辨率進行研究的強有力工具。另外，由于超短激光脈沖持續時間極短，因而可以較為輕易地提供極高的光場強度和峰值功率，為科學實驗提供極端的平臺。隨著鎖模技術[1，2]的出現和發展，超快激光于20世紀80年代進入了飛秒激光時代，特別是摻鈦藍寶石激光晶體[3，4]的引入，更是將激光脈寬縮短到了5 fs[5]，成為持續時間只有幾個光周期的少周期超快脈沖。少周期脈沖有諸多與幾十飛秒或更長脈寬的脈沖不同的特性，其中最顯著的便是載波包絡相位(CEP)的重要性[6]。載波包絡相位指的是光脈沖包絡與脈沖載波的相位差。對于少周期脈沖，不同CEP將顯著地改變脈沖包絡下的電場，影響光電場與物質的相互作用過程。

如果進一步縮短激光脈沖，直至小于脈沖載波的單個光學振蕩周期，這時激光脈沖變成亞周期脈沖。亞周期光脈沖的產生，一方面突破激光脈沖時域寬度小于單個光學振蕩周期的技術瓶頸，具有里程碑式的技術重要性;另一方面，亞周期光脈沖有著巨大的實際科研應用價值，將打開通向新的光與物質相互作用研究的通道。如今，強場超快激光脈沖的一個重要用途是作為驅動光，通過高次諧波過程產生極紫外或更短波長的阿秒相干輻射[7—9]。以目前應用最多的，也是機理最清晰的氣體高次諧波為例，當惰性氣體與強場激光相互作用時，每個激光周期伴隨產生兩個阿秒脈沖。使用長激光脈沖進行高次諧波產生實驗時，我們會得到阿秒脈沖串。為了獲得實驗上更加實用的孤立阿秒脈沖，人們需要借助各種選通方法[6]對產生后的極紫外相干輻射進行濾波，或是對驅動激光脈沖進行整形。如果改用亞周期光脈沖驅動高次諧波產生，那么每個激光脈沖產生的阿秒激光將被局限到一個脈沖，實現孤立阿秒脈沖的直接產生。不僅如此，通過對亞周期光脈沖光譜相位的控制，可使其電場波形偏離傳統的正弦振蕩模式。這也意味著可將射頻波段上對電場的控制能力擴展到光頻波段，實現對光電場形狀的直接控制，催生專注于研究任意波形光電場與物質非線性相互作用的“波形非線性光學”[10]。氣體高次諧波產生的三步模型[7—9]指出，激光場將首先使氣體原子發生隧穿電離，釋放出的光電子在電場的作用下運動，加速后的光電子最終與母體離子復合，使原子回到初始的量子態，多余的能量則以高能光子的形式釋放，是為高次諧波。由此可見，亞周期脈沖的任意波形光電場能精確控制隧穿電離過程及自由態電子的運動軌道，影響高次諧波輻射的性質。相比正弦振蕩電場，利用具有“最優”波形[11—13]的光電場，可取得更高的高次諧波光通量或更高的截止區光子能量。同時，亞周期脈沖的任意波形光電場還可用于實現阿秒脈沖的可調諧產生[14]，豐富采用單一阿秒光源上覆蓋的實驗種類，拓展阿秒光源的可用性。

另外，在與原子分子相互作用時，亞周期光脈沖的任意波形光電場可以將電離過程局限到亞飛秒時間尺度，以前所未有的時間精度激發價帶電子波包[15，16]。當亞周期光脈沖照射到納米金屬結構上時，將產生局域到納米尺度的阿秒電子波包，實現新型時間分辨電子顯微鏡和電子衍射成像[17—19]。亞周期光脈沖的另一個應用是控制半導體和絕緣體內的瞬時電流，讓材料在半導體和金屬之間在光學周期時間尺度來回轉換，在電子元件中實現接近拍赫茲的超高頻率電流開關[20，21]。一旦亞周期光脈沖的脈沖能量被大幅度提高，強場亞周期光脈沖將有希望在激光尾場電子加速方面發揮重要作用[22—24]。得益于亞周期光脈沖的任意波形光電場，類比高次諧波的情況，可以尋找適用于激光尾場電子加速的“最優”波形。

鑒于亞周期光脈沖的巨大科研價值，人們為實現亞周期光脈沖付出了諸多努力。除了使用激光器直接產生少周期脈沖，還利用其他諸如脈沖的非線性展寬和壓縮、光學參量放大等非線性光學手段產生了少周期光脈沖。經過多年的優化， 已經逼近了這些少周期脈沖產生方法的極限，但是這些方法的最優化輸出仍局限于少周期脈沖。為了構造亞周期光脈沖所需的超寬帶光譜，將多個中心波長不同的少周期超短脈沖進行合并的光場相干合成技術得到了人們的青睞。在實驗上，通過光場相干合成輸出亞周期光脈沖仍有不小的技術難度，而實現強場亞周期光脈沖的產生則更是一項復雜艱巨的技術挑戰，本文將綜述介紹利用光場相干合成技術產生亞周期光脈沖的研究進展。

02基于光場相干合成技術的亞周期脈沖產生

2.1 光場相干合成中的關鍵參數

亞周期光脈沖在時域上持續時間極短，根據傅里葉變換原理，它對應著具有極大帶寬的光譜。要構造具有如此巨大帶寬的光譜，一種行之有效的方法是將多個中心波長不同的少周期超短脈沖進行相干合成[25]。為了得到亞周期光脈沖，必須對超寬帶光譜和少周期脈沖的參數進行管理控制。下面將結合圖1介紹光波相干合成中需要格外關注的兩個參數：載波包絡相位(CEP)、少周期脈沖之間的相對相位。在最理想的情形下，如圖1(a)所示，用以合成的少周期脈沖均為傅里葉變換極限脈沖，CEP均為0，而且脈沖之間相對相位同樣為0。這時，相干合成的光脈沖具有最短的脈寬。

圖1 載波包絡相位、少周期脈沖之間的相對相位對合成光場的影響 (a)理想情形;(b)低頻脈沖的 CEP 改變 π/2;(c)低頻脈沖的相對相位改變 π/2;(d)低頻脈沖的 CEP 和延時均發生改變[25]

我們知道，穩定控制少周期脈沖的CEP在少周期脈沖應用中至關重要。那么，在光波相干合成中CEP穩定控制是否重要呢?如圖1(b)所示，將一個脈沖的CEP改變π/2，使時間原點處的電場為零，這導致合成脈沖發生了顯著的變化。也就是說，為了獲得穩定的相干合成光脈沖，用以合成的子脈沖必須具有穩定可控的CEP。

另一方面，鎖定單個脈沖的CEP并不足以保證優質的相干合成光脈沖。如圖1(c)所示，當保持兩個脈沖的CEP不變，而脈沖之間的相對相位改變π/2，同樣改變了合成脈沖的波形，使其顯著偏離了圖1(a)中的脈沖形狀。在圖1(d)中，同時改變脈沖的CEP和脈沖之間的延時，使兩個脈沖的電場在時間原點處均為最大值。這種情況下，合成脈沖與圖1(a)中的最優脈沖非常相似。由此可見，為了實現穩定可控的光場相干合成，單路脈沖的CEP和脈沖之間的相對相位都必須得到精確控制[26]。

2.2 光場相干合成光源的研究進展

在利用光場相干合成的實踐中，人們根據實驗目的使用頻率梳[27]或者連續譜光源。當實驗目的是獲取超短脈沖時，連續譜光源將被用于相干合成。在早期實踐中，人們嘗試合成兩個光纖激光器的輸出。Krauss等[28]基于摻鉺光纖技術，通過光場相干合成獲得了4.3 fs的單周期光脈沖。在實驗裝置中，他們采用了一臺摻鉺光纖激光振蕩器作為相干合成光源的種子光。種子光被分為兩路，分別在兩個摻鉺光纖激光放大器(erbiumdoped fiber amplifier，EDFA)中放大到約8.2 nJ的單脈沖能量，并通過硅棱鏡脈沖壓縮器進行壓縮。放大后的脈沖經過兩個不同的高非線性光纖(highly nonlinear fibers，HNLF)進行光譜展寬，獲得了中心波長分別為1125 nm和1770 nm的寬帶光譜和寬帶光孤子。展寬后的兩路脈沖由對應的脈沖壓縮器分別壓縮到7.8 fs和31 fs。此光場相干合成光源的特點是兩個合成光通道之間的被動相對時間抖動均方差小于50 as，因而無需使用主動反饋系統穩定光路，降低了實驗難度。由于此方法產生的超短脈沖能量較低，人們需要繼續尋找可產生適合強場光物理研究應用的高能量亞周期光脈沖。

通過光場相干合成技術獲得亞周期光脈沖的另一種思路是，將預先產生的超寬帶光譜分割為若干個相對窄帶的子光譜，對窄帶子光譜分別進行壓縮后，再把各個子脈沖合成為一個亞周期光脈沖。為保證足夠的脈沖能量以滿足強場光物理研究的需求，人們一般采用充惰性氣體的空芯光纖來產生能量足夠的初始超寬帶光譜。

圖2 基于空芯光纖的光場相干合成光源[29]

此類型相干合成中最具代表性的工作是由德國馬普學會量子光學研究所Wirth等[29]報道的，其原理結構示意圖如圖2所示，他們采用摻鈦藍寶石激光放大器作為總光源。將脈寬25 fs、脈沖能量0.8 mJ、中心波長780 nm的激光脈沖聚焦進入1.1 m長、0.25 mm內徑的空芯光纖。當在空芯光纖中充有3到4個大氣壓的氖氣時，激光脈沖注入后由于自相位調制和其他一系列非線性效應，激光脈沖的光譜將得到展寬。在空芯光纖的輸出端，大于0.5 mJ的脈沖覆蓋了從260 nm到1100 nm的光譜范圍。激光脈沖的載波包絡相位由主動反饋系統鎖定。空芯光纖輸出的光譜被分割為3個子光譜，分別覆蓋700—1100 nm(近紅外)、500—700 nm(可見)和350—500 nm(可見—紫外)。3個光通道分別由覆蓋各自光譜范圍的啁啾鏡進行壓縮，輸出脈寬分別為7.9 fs(近紅外)、5.5 fs(可見)和5.5 fs(可見—紫外)，非常接近各自光譜對應的傅里葉變換極限脈寬。相干合成后的脈沖能量為0.3mJ，3個光譜范圍的脈沖能量分別為0.25 mJ(近紅外)、36 μJ(可見)和14 μJ(可見—紫外)。當相干合成的各相位參數設置恰當，合成獲得了脈寬為2.1 fs的亞周期光脈沖。他們將這個光源應用于阿秒脈沖的產生，獲得了孤立阿秒脈沖。為了進一步縮短脈沖寬度，Hassan等[30]在前述成果的基礎上，繼續擴展光譜寬度，將260—350 nm的光譜范圍納入到相干合成的范圍中。為了獲得更短的脈沖，光譜范圍內的各頻率成分應當盡量具有相近的振幅。由于紫外區間的光譜產生效率極低，為平衡各頻率成分，必須通過濾光片降低光譜長波端的強度以匹配紫外端的光譜強度，這導致可實際應用的脈沖能量較低。

圖3 基于同一 OPA 信號光和閑頻光的光場相干合成光源[31]

光參量(啁啾)脈沖放大技術[31，32](optical parametric (chirped pulse) amplification，OP(CP)A)由于具有光譜可調諧范圍廣、單程增益高、無熱沉積等特點，并可有效避免基于受激輻射過程中的光譜窄化效應和由于自發輻射的放大積累導致的輸出脈沖對比度降低，是開展光場相干合成的另外一種優異技術手段。將OP(CP)A應用到光場相干合成中，通過脈沖能量進行放大，可賦予光場相干合成技術更高的脈沖能量和平均功率。OP(CP)A中的信號光與閑頻光具有天然的時間同步性，如果將兩者合并，便可獲得一個具有更寬光譜的脈沖。Liang等人[33]從一個輸出波長2.1 μm的OPCPA開始，搭建了一個中紅外OPA(圖3)，此OPA輸出2.5—4.4 μm的信號光和4.4—9.0 μm的閑頻光，兩者的脈沖寬度分別為20 fs和31 fs，而脈沖能量則分別為21 μJ和12 μJ，共33 μJ。由于中紅外OPA的泵浦光和信號光來自同一個光源，于是閑頻光具有穩定的CEP。作為泵浦光源的2.1 μm OPCPA的種子光也是通過差頻產生因而具有穩定的CEP，也保證了信號光的CEP穩定。通過將信號光和閑頻光合并，可以獲得12.4 fs的脈沖寬度，對應了合成光譜中心波長4.2 μm光學周期的88%，是一個亞周期光脈沖。由于信號光與閑頻光來自同一個OPA，光譜范圍和脈沖能量都受限制。

圖4 基于多個不同 OPA 的光場相干合成光源[34]

前面方案中的信號光與閑頻光來自同一個OPA，其光譜范圍和脈沖能量都受限制。與之相反，如果將多個覆蓋不同光譜范圍的OPA作為相干合成光源的子光源，會使相干合成光源有更高的靈活性。Manzoni等[34]搭建了一套由兩個不同OPA構成的光場相干合成光源，如圖4所示。他們首先使用一小部分激光脈沖搭建一個紅外OPA，為后續構成光場相干合成光源的OPA提供CEP穩定的種子光。由這個500—1000 nm的種子光開始，兩個OPA分別放大其中的一部分光譜，輸出光譜為520—700 nm和650—1000 nm的脈沖，脈沖能量均為1—2 μJ。最終獲得脈寬為3.8 fs，對應約1.5個光學周期的超快脈沖。

圖5 可輸出毫焦量級強場亞周期光脈沖的光場相干合成光源[35]

前述結果中的脈沖能量都比較低，為滿足強場物理實驗的需求，必須克服技術挑戰，產生毫焦量級的亞周期脈沖。產生毫焦量級的光脈沖，需要搭建多級OPA對寬帶的脈沖進行充分地放大，并處理由此帶來的更加困難的群速度色散管理。為此，Rossi及楊煜東等人[35]沿用此思路，搭建了一套可輸出毫焦量級脈沖的相干合成光源，光路結構如圖5所示。該光源由低溫冷卻的摻鈦藍寶石激光放大器驅動，一小部分激光能量用以搭建一個CEP穩定的前端種子源，CEP穩定通過差頻過程實現。光場相干合成光源的兩個子通道分別為覆蓋0.65—1 μm和1.2—2.2 μm的兩個包含3級放大的OPA系統，分別稱為近紅外通道和紅外通道。而圖5中呈半透明的可見光通道會在將來搭建，以進一步增加光場相干合成的帶寬。在這兩個OPA系統中，脈沖能量被放大到了150 μJ和600 μJ，脈寬分別為6.0 fs和7.9 fs，均接近各自的傅里葉變換極限。為了實現穩定的光場相干合成，這里將兩個子通道的相對相位以及合成脈沖的CEP作為反饋環路的參數，其中CEP信號反饋到CEP穩定的前端種子源中，相對相位信號則反饋到位于長波OPA最后一個放大級的非線性晶體之前的泵浦光路中。將兩路光合束后，可獲得脈寬為3.5 fs的脈沖，對應了0.6個1.6 μm波長的光學周期。利用此方案，最終產生了脈沖能量為毫焦量級的亞周期光脈沖。進一步他們將該脈沖用于阿秒脈沖產生，直接獲得了孤立阿秒脈沖。同時利用對相干合成參數的控制，實現了對脈沖電場波形的調控，進而實現了阿秒脈沖的可調諧產生[14]，演示了利用光電場對強場物理過程的調控。

事實上，之前提及的相干合成方法均可歸類為并聯相干合成方案[25]，如圖6所示，此外人們還對相干合成的其他可能技術路線進行了探索，并提出了其他類型的相干合成方案。

圖6 并聯相干合成方案示意圖(其中，AMP：幅度調制;PM：相位調制;DL：延遲線)[25]

首先，與并聯相干合成方案相對應的是串聯相干合成方案[25]，如圖7所示。有別于并聯相干合成方案把一個寬帶的光譜分割為若干個子光譜進行處理，串聯相干合成方案不對光譜進行分割，規避了并聯相干合成方案中對于時間(相位)抖動控制的嚴格要求。光場串聯相干合成方案中的單個幅度調制單元只會對整個光譜中的一部分進行調制(一般是放大)，若干個幅度調制單元結合最終實現對整個光譜的調制。同時，這也是串聯相干合成方案的技術難點，整個光學系統中帶寬最小的光學元件決定了系統允許的最大帶寬，這導致它能實現的帶寬小于并聯合成方案所能達到的帶寬。同時，由于整個光譜經過了光學系統的所有元器件，導致群速度色散控制需要考慮到整個帶寬。Harth等人[36]以摻鈦藍寶石激光器和Yb：YAG激光再生放大器為基礎搭建了一套由兩個OPA構成的光場串聯相干合成光源。第一個OPA放大摻鈦藍寶石激光器的輸出脈沖，放大后的脈沖驅動超連續白光產生，將光譜延伸到波長更短的光譜范圍。接著，第二個OPA放大光譜中的短波部分，最終得到了脈寬為4.6 fs，能量為1 μJ的超短脈沖。

圖7 串聯相干合成方案示意圖[25]

Schmidt等提出的頻域OPA[37]是區別于上述兩種光場相干合成方案的一種技術，但同時兼具了上述兩種方案的特點。預先產生的超寬帶光脈沖通過一套4f系統(圖8)，這里4f指的是兩個光柵之間的距離是凹面鏡焦距的4倍。超寬帶光譜在焦平面處分開，使得對超寬光譜的處理分割為對窄帶光譜的處理，同時避免了各光譜成分經過不同光路帶來的時間抖動。置于焦平面的OPA晶體對各光譜成分進行放大。在實驗中，通過一個OPA獲得了CEP穩定的1.8 μm脈沖，然后利用空芯光纖先行將光譜進行展寬。展寬后的超寬帶脈沖被送入4f系統進行放大，最終輸出1.43 mJ的脈沖，脈寬12 fs，約為中心波長1.8 μm的兩個光周期。

圖8 頻域 OPA 裝置示意圖[37]

2.3 亞周期光脈沖表征方法

亞周期光脈沖研究的另一個重要內容是對亞周期光脈沖的表征。對于超快脈沖，最常用的方法有頻率分辨光學選通技術[38，39](frequency-resolved optical gating，FROG)和基于干涉光譜的一些方法，如光譜相位相干直接電場重構法[39](spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction，SPIDER)和二維光譜錯位干涉法[40](two-dimensional spectral shearing interferometry，2DSI)等。這些方法在超快脈沖的測量表征中得到了廣泛應用，取得了非常豐碩的成果。這里，我們僅討論將它們應用到少周期，甚至亞周期脈沖的測量上時，所需采取的額外考慮。

FROG的基本思想是通過某種方法構造一個光學選通對待測量光脈沖進行取樣。在每個時間采樣節點上，記錄下對應的取樣光譜，由此構造了一個二維頻譜圖。這個二維頻譜圖包含了光學選通和待測量光脈沖的“完整”信息。結合反演算法，二維頻譜圖中所包含的光學選通和待測量光脈沖的“完整”信息可以被提取出來，實現對超快脈沖的測量。根據光學選通的構造方法，FROG可區分為很多變種。當使用FROG測量周期量級脈沖時，應當選擇合適的變種。比如測量超寬帶光脈沖，應當選擇不受相位匹配限制的表面三次諧波FROG。SPIDER則是通過非線性光學過程，構造兩個頻率略有不同的待測量脈沖副本，通過使兩個脈沖副本干涉，提取待測量脈沖的光譜相位。然而，SPIDER提取待測量脈沖光譜相位的過程中，需要精確測量兩個脈沖副本之間的延時。對于少周期脈沖，延時的微小測量誤差就可能導致不可接受的脈寬測量誤差，因而SPIDER并不適用于測量少周期光脈沖或更短脈沖。為了克服這個缺點，人們提出了2DSI，它的基本思想與SPIDER大概一致，不同的是它不涉及延時的精確測量，因而可用于少周期脈沖的測量。

圖9 使用 FROG-CRAB 測量脈沖光電場時獲得的二維電子能譜圖[35]

有別于前述基于經典非線性光學的方法，人們還提出了其他能夠直接測量光電場的方法。基于頻率分辨光學開關的阿秒脈沖完整重構法[42](frequency-resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts，FROG-CRAB)是目前最常用的阿秒脈沖表征方法。當極紫外阿秒脈沖與激光脈沖同時聚焦到惰性氣體上，極紫外阿秒脈沖電離產生的電子脈沖動量將被激光電場所調制，調制量隨著兩個脈沖之間的延時變化而改變。記錄下不同延時的電子能譜，便可獲得一個二維電子能譜(圖9)，結合與FROG相似的反演算法，便可完成阿秒脈沖的表征。作為一種雙盲脈沖表征方法，FROG-CRAB表征阿秒脈沖的同時，也直接測量了激光脈沖的光電場。值得一提的是，這個測量方法不受傳統意義上的非線性光學帶寬限制。

圖10 利用 ARIES 測量脈沖光電場時獲得的二維光譜圖，虛線標出了用以追蹤光電場的截止區光子能量[43]

另外值得一提的是，Wyatt等[43]提出的基于高次諧波產生的一種光場測量方法，他們將該方法稱為阿秒分辨干涉電場取樣法(attosecond resolved interferometric electric-field sampling，ARIES)。實驗上，一個能量較低的待測量脈沖與一個能量較高的高次諧波驅動脈沖同軸傳播。如此產生的高次諧波的截止區光子能量會被待測量脈沖所調制，掃描兩個脈沖之間的延時，便可根據截止區光子能量隨延時的變化(圖10)，直接推斷出待測量脈沖的光電場。這個測量方法同樣不受傳統意義上的非線性光學帶寬限制。

03總結與展望

強場亞周期光脈沖的產生是當今超快光學的重要研究前沿之一，是下一代超快光源所應當具備的重要先進特性。利用將多個中心波長不同的少周期超短脈沖進行相干合成的光場相干合成技術，人們已經在亞周期光脈沖產生的研究上取得了一些重要進展。但是，通過前面介紹的亞周期光脈沖產生的相關進展，我們也可以發現，如今亞周期光脈沖仍處于發展早期階段，尤其是強場亞周期光脈沖的成果屈指可數。最近，將高功率固態激光器與OPCPA結合以產生高脈沖能量、高重頻的少周期脈沖方面的研究有了一些顯著的進展，這些進展將給強場亞周期光脈沖的發展帶來巨大的機遇。相信在不久的將來，強場亞周期光脈沖產生技術將會有長足的發展，進而為強場光物理研究帶來深遠的影響。

審核編輯：湯梓紅