背景
來自英國利茲大學的丹尼爾·斯通博士(Dr. Daniel Stone)的研究小組主要致力于大氣以及燃燒過程中的氧化反應研究。對那些可以掌控大氣成分和燃料燃燒過程的活性物質,如氫氧根(OH)、過氧根(HO2)以及克里奇中間體(Criegee intermediates)等的化學反應過程,斯通博士尤其感興趣。為了完成相關檢測和實驗,他不僅需要在實驗室內做研究,也需要進行野外測量以及數值模擬。
圖1:接入FERGIE系統的吸收光譜實驗設備
挑戰
斯通博士過去在實驗室里對克里奇中間體(CH2OO)的動力學進行了大量的研究。通過激光誘導熒光光譜法監測HCHO的反應產物,他的工作首次直接測量了以壓力為參數的CH2OO反應動力學(Stone 等人,2014)。他的這項工作還表明,在氧氣存在的大氣條件下, CH2I2發生光解后會導致大量CH2OO產生(Stone 等人,2013年)。這一結論對理解沿海富碘地區的氧化過程產生了重要影響。
從那時起,斯通博士的研究小組一直致力于開發一種基于量子級聯激光器(Quantum Cascade Laser, QCL)的紅外吸收實驗,以直接在大氣條件下監測克里格中間體,以及在克里格中間體與SO2反應中生成的SO3的量。這些實驗能夠評估克里格化學過程產生的硫酸和硫酸鹽氣溶膠對大氣的影響,進而探究其對空氣質量和氣候變化的影響。
Daniel Stone博士:“當FERGIE被整合到之前的實驗裝置中后,我就可以自由地決定觸發因素,并且能夠在一個測量日內獲得相關的含時數據?!?/p>
解決方案
斯通博士設計了一個精妙的實驗,他首先使用高功率激光脈沖對氣體混合物進行閃光光解,然后利用FERGIE系統(Isoplane81的前身)測量光解后的氣體混合物的瞬時吸收。通過在實驗中將光纖連接到FERGIE已有的光纖端口中, FERGIE的觸發輸入可以與外部延遲發生器同步進行采集。
利用FERGIE的光譜動力學模式(窗口高度為50行),每條光譜的時標可以縮短至290微秒。這就將實驗的時間尺度減少了5-6倍,使得原來只能在毫秒尺度上進行的光譜吸收研究擴展至亞毫秒尺度。而如果重復實驗100次,靈敏度還將獲得提高。
圖2:FERGIE光譜儀產品圖
審核編輯 黃宇
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