CH3NH3PbX3薄膜的載流子復合動力學不僅能夠反映薄膜自身的光物理特性,同時還能為鈣鈦礦太陽能電池制備工藝優化提供重要參考信息。微波吸收介電譜測量技術,通過相敏檢測,可以同時獲得材料的自由載流子和淺束縛載流子復合動力學信息。
其測量原理,如圖1所示,待測樣品置于微波諧振腔中;微波源產生的微波經過隔離器并被功率分配器均分為兩路,其中一路經過移相器后作為參考信號等幅輸入平衡混頻器中,另一路作為探測信號,經過衰減器和環行器,并通過能量耦合裝置進入放有待測樣品的微彼諧振腔中;在脈沖激光作用下,樣品內產生光生載流子,從而改變樣品對微波場的吸收、微波場諧振頻率;由微波諧振腔反射的微波分別與參考信號、90度移相的參考信號完成混頻,分別得到自由載流子引起的吸收信號(信號強度正比于自由載流子濃度)和淺束縛載流子引起的色散信號(信號強度正比于淺束縛載流子濃度);通過數字示波器分別記錄吸收信號和色散信號,從而獲得自由載流子和淺束縛載流子動力學信息。
圖2為532nm 納秒激光作用下CH3NH3PbI3 薄膜與CH3NH3PbI3-xClx 薄膜的光生載流子復合動力學曲線(Free 代表自由載流子動力學,Shallow 代表淺束縛載流子動力學)。這里定義載流子濃度減小到初始濃度的1/e處所需要的時間為載流子的擬合壽命。
CH3NH3PbI3 薄膜的自由載流子與淺束縛載流子的擬合壽命分別是44.1ns和214.0ns,而CH3NH3PbI3-xClx薄膜的自由載流子與淺束縛載流子擬合壽命分別是133.0ns和321.6ns。圖3分別展示的是CH3NH3PbI3薄膜的自由載流子和淺束縛載流子動力學曲線隨激發光強度變化。可以明顯看出,自由載流子和淺束縛載流子動力學曲線幅度隨著激發光強度的增加而增加。這表明微波吸收介電譜技術能夠靈敏檢測樣品內載流子濃度變化。
圖 1、微波吸收介電譜測量裝置;
圖2、CH3NH3PbI3 與 CH3NH3PbI3-xClx 的載流子動力學
圖3、不同激發光強度下 CH3NH3PbI3 薄膜載流子動力學(a)自由載流子 (b)淺束縛載流子關鍵詞: CH3NH3PbI3,CH3NH3PbI3-xClx,載流子,動力學,微波吸收介電譜
審核編輯 黃宇
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