【研究背景】

鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）由于其低成本、高效率和溶液可加工性，有望在向可持續未來的過渡中發揮重要作用。盡管前景廣闊，但最先進的、性能最佳的PSC仍然嚴重依賴使用含鉛鈣鈦礦作為光吸收劑。不幸的是，鉛毒性問題，特別是在破碎的PSCs導致不良鉛泄漏的情況下，對環境和人類健康產生了不利影響，這將給PSC的實際應用和長期部署的前景蒙上陰影。

過去已經開發了幾種方法，一旦PSC在極端天氣條件下受損，就通過物理封裝或化學吸收來緩解鉛泄漏問題。盡管器件上的鉛吸附效果非常出色，但目前的嘗試需要額外的工藝和謹慎的修改來制造吸鉛膜，這將使器件配置和制造程序復雜化，并可能限制器件性能和可擴展性。此外，還應注意，鉛吸收層在長期暴露于含有各種金屬離子的雨水中、陽光中的紫外線輻射或在清潔過程中損壞時會逐漸飽和或去功能化。作為對器件上鉛吸收方法的補充，通過在鈣鈦礦層內加入鉛吸收器材料或支架的內置策略也是最大限度地減少鉛泄漏的不錯選擇，一旦鈣鈦礦分解，它可以快速有效地捕獲鉛離子。然而，一個主要問題是在增加嵌入式吸鉛支架的厚度或含量時會損害器件效率。為此，非常需要一種理想的策略，即通過內置互連的鉛吸收網絡進行原位封裝和螯合，同時最大限度地減少鉛泄漏并降低鉛毒性，且不影響器件效率，但這尚未得到探索和報道。

【成果簡介】

在此，中山大學吳武強教授等人表明可以通過嵌入由2-羥丙基β-環糊精（HPβCD）和1,2,3,4-丁烷四羧酸（BTCA）組成的交聯超分子復合物來解決這一難題。結果顯示，內置的HPβCD-BTCA復合物可以很大程度上抑制嚴重損傷鈣鈦礦太陽能電池的鉛泄漏，在522 h動態水沖刷后仍保持97%的初始濃度，且水中只有小于14 ppb鉛污染。毒性評價表明，HPβCD-BTCA復合物與含鉛鈣鈦礦之間的螯合作用也可以將含鉛鈣鈦礦太陽能電池的毒性降低到與無鉛鈣鈦礦太陽能電池相當甚至更低的水平。此外，HPβCD-BTCA的摻入同時提高了鈣鈦礦太陽能電池的穩定性和重現性。因此，本文提出的策略為可持續發展的鈣鈦礦太陽能電池鋪平了新的道路，并能使鈣鈦礦太陽能電池更接近商業化。

基于此，來自于牛津大學的Robert L. Z. Hoye博士評價到“Yang等人的策略有可能最大限度地減少鈣鈦礦太陽能電池應用對人類健康和當地生態系統的不利影響，且HPβCD-BTCA無需封裝即可提高鈣鈦礦太陽能電池的穩定性，并可用于從舊器件中回收PbI2。這項工作進一步推動了對超分子復合物的進一步探索，其可作為提高鈣鈦礦太陽能電池以及其他溶液處理電子產品的效率，穩定性和可持續性的策略。”

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相關研究成果同樣以“Preventing lead release from perovskites”為題發表在Nature Sustainability上。

圖1. 使用超分子復合物隔離鹵化物鈣鈦礦中的鉛。

圖2. HPβCD和BTCA分子的化學結構及其在穩定鈣鈦礦前驅體中的作用。

圖3. 鈣鈦礦與HPβCD-BTCA之間的化學相互作用及其在調節鈣鈦礦結晶中的有效作用。

圖4. 使用HPβCD-BTCA修飾后制造的PSC的光電特性。

圖5. 摻入HPβCD-BTCA的鈣鈦礦薄膜中的鉛螯合和鉛毒性評估。

圖6. PSC中鉛回收和管理的示意圖。

【結論展望】

綜上所述，作者報道了一種內置的自交聯超分子復合物，由2-羥丙基-β-環糊精（HPβCD）和1,2,3,4-丁烷四羧酸（BTCA）組成，用于制造更高效、更耐用和可重現的PSC。更重要的是，HPβCD-BTCA復合物與Pb ^2+^ 離子之間通過強大的化學配位和多齒螯合作用，最大限度地減少了鉛泄漏，并降低了所得PSC中的鉛毒性。目標鈣鈦礦太陽能電池展現出22.14%的最高PCE，且使用壽命延長了近4000小時。在522小時的動態水沖刷后，嚴重破碎的裝置保持了97%的初始效率，在水中只有<14 ppb的Pb ^2+^ 污染，該水平符合美國環境保護署的標準（15 ppb）。內置的HPβCD-BTCA超分子復合物有利地降低了含鉛鈣鈦礦太陽能電池的鉛毒性，并對生物體的繁殖沒有不良影響，本文的工作提供了一種新穎和可持續的方法，以低成本的方式實現了持久、可重復、環保和生物安全的鈣鈦礦光伏器件。

審核編輯：劉清