紫外（UV）光譜提供了對物質結構的獨特洞察，其應用范圍從基礎測試到地球大氣中的光化學，以及從太空望遠鏡進行的天文觀測等。在更長的波長下，使用兩個干涉激光頻率梳的雙梳（dual-comb）光譜已成為一種強大的技術，其能夠同時提供寬光譜范圍和非常高的分辨率。

據麥姆斯咨詢報道，近日，德國馬克斯·普朗克量子光學研究所（Max-Planck Institute of Quantum Optics）的研究團隊在Nature期刊上發表了題為“Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy”的論文，提出了一種適用于極低光水平（例如短波長頻率梳光子學中遇到的情況）的雙梳光譜新方法，向極紫外光譜區域的寬光譜帶寬的精確光譜邁出了重要一步。通過使用光子計數技術，上述科研團隊實現了精確、高分辨率、量子噪聲極限的近紫外（NUV）雙梳光譜，其運行光子通量比雙梳光譜和其它基于頻率梳的傅里葉變換光譜技術中常用水平低10?倍以上。

該團隊展示了近紫外區域的具有解析頻率梳線、高分辨率的雙梳吸收光譜。在772 THz（388 nm）的中心頻率下，該團隊實現了500 MHz（分辨能力1.5 × 10?）和200 MHz（分辨能力4 × 10?）的分辨率。所提出的基于光子計數的創新方法可實現量子噪聲極限的信噪比，這在雙梳光譜中尤其難以實現。本論文中魯棒的低光干涉測量方法克服了非線性頻率轉換效率低下帶來的挑戰，因此，它為將雙梳光譜擴展到更短的波長奠定了堅實的基礎。

光子計數雙梳光譜原理

基于近紅外（NIR）頻率梳的非線性頻率轉換的極低光頻率梳發生器的光束穿過吸收樣品。它與另一個脈沖重復頻率略有不同的極低光頻率梳發生器的光束疊加在一個分束器上。光子計數探測器對分束器輸出進行計數。每20個頻率梳脈沖中的探測器計數少于1個。在比雙梳光譜中通常使用的功率水平弱10?倍以上的情況下，檢測到的計數統計包含了關于樣品的光譜信息。

圖1 采用光子計數的紫外雙梳光譜原理

利用電光頻率梳的近紫外光譜

研究人員通過使用近紅外電光頻率梳的非線性頻率轉換來說明近紫外雙梳光譜的潛力。電光系統在紫外光下的轉換效率很低，非常適合測試所提出的光子計數方法。兩個重復頻率略有不同的頻率梳由連續波激光器產生，該激光器由電光調制器以193 THz（1550?nm）的中心頻率進行強度和相位調制。聲光調制器偏移一個頻率梳的中心頻率，以在沒有混疊的情況下測量雙梳的頻譜。近紅外頻率梳依次倍頻兩次，一次在周期性極化的鈮酸鋰晶體中，另一次在BiB?O?（BIBO）晶體中。大約100線的近紫外頻率梳具有可在770 THz和774 THz之間調諧的中心頻率，以及可在100 ?kHz和40?GHz之間自由選擇的重復頻率。兩個低功率紫外頻率梳光束在一個分束器上組合。分束器的一端輸出由光子計數器檢測。

就像在傳統的雙梳光譜中一樣，傅立葉變換揭示了雙梳光譜。近紫外光子級雙梳實驗光譜如圖2所示。

圖2 具有解析頻率梳線的近紫外光子級雙梳實驗光譜

接下來，研究人員展示了光子計數雙梳干涉儀在原子銫（Cs）蒸氣中弱6S-8P躍遷吸收光譜方面的潛力。其中一束頻率梳光束穿過加熱的銫蒸汽池，然后兩束頻率梳光束在分束器上組合。具有解析頻率梳線的光譜分別顯示了770.73 THz和773.21 THz處的6S1/2–8P1/2和6S1/2–8P3/2躍遷（圖3a和3c）。1 GHz多普勒半峰全寬的6S1/2–8P1/2躍遷的透射率譜和色散譜是由 152 s的累積時間得出的（圖3b）。根據振幅光譜歸一化吸收基線的標準差的倒數確定的信噪比為210。較強的6S1/2-8P3/2躍遷是在較短的累積時間（64 s）下測量的，信噪比為195（圖3d）。

圖3 在總平均光功率為90 pW和500 MHz分辨率下，133Cs中弱躍遷的光子計數近紫外振幅和相位譜

在雙梳光譜中，降低技術噪聲源以達到量子噪聲極限并不容易。大多數實驗都受到探測器噪聲或激光源強度噪聲的限制。在設置的實驗條件下，研究人員測量了光譜中吸收基線的實驗信噪比與計數率（圖4a）和累積時間（圖4b）的函數關系。

圖4 光子計數近紫外雙梳光譜中的量子噪聲極限信噪比

光纖激光器的可見光譜

真空和極紫外頻率梳僅作為近紅外飛秒鎖模激光器的諧波產生，因此確定此類激光器是否適用于光子計數雙梳光譜至關重要。文中的研究表明，即使光纖鎖模激光器衰減到每秒僅1000萬次計數，吸收樣品的振幅和相位光譜信息也可以從光子計數統計中精確獲取。

一對倍頻摻鉺飛秒模鎖光纖激光器在384 THz的中心頻率產生兩個光脈沖列。它們的重復頻率為100?MHz，其差值δfrep等于?12.5?kHz。

干涉圖的傅立葉變換揭示了具有解析頻率梳線的透射光譜（圖5）。頻譜跨度為0.12?THz，具有1200條遠高于噪聲水平的頻率線（圖5a）。??Rb和??Rb中多普勒展寬的5S1/2–5P3/2躍遷由100?MHz間隔的頻率梳線進行采樣（圖5b）。吸收基線的平均信噪比為67，而計算出的1200頻率梳線上的量子噪聲極限信噪比是69。相位譜同時被獲取。

圖5 利用光纖激光器以平均速率為每秒8.4 × 10?計數的光子計數可見光雙梳實驗光譜

綜上所述，這項研究在紫外光譜范圍內實現了高分辨率線性吸收雙梳光譜。實驗中使用了兩種不同的實驗裝置和不同類型的頻率梳發生器，并且通過實驗證實了雙梳光譜的全部功能可以擴展到低光的條件下，其功率水平比雙梳光譜中常用的功率水平弱一百萬倍以上。通過反復實現量子噪聲極限的信噪比，該團隊實現了實驗可用光的最佳利用。所提出的光子級干涉儀精確地再現了光子計數的統計。在極低光水平下利用雙梳光譜的前景似乎違反直覺。在這里，這項研究通過實驗實現了這一里程碑，它將開啟新的應用領域。

審核編輯：黃飛

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